反応場による触媒機能制御

使用反应场控制催化剂功能

基本信息

批准号：
13126103
负责人：
高橋武重
金额：
$ 7.87万
依托单位：
Kagoshima University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2003
项目状态：
已结题

项目摘要

固体触媒を使用する反応の速度および目的生成物への選択率が反応雰囲気によって変化することは知られている。この関係を定量的に表すためには、反応場の定義と各種反応場における触媒活性と選択性の関係を明らかにすることが必要である。本班は、(1)溶媒、昇温速度、非定常状態等の反応に直接関連する反応場と触媒活性の関係を検討するサブグループ、(2)熱以外のエネルギーを触媒に与えることにより活性の向上を目指すサブグループ、(3)複数の反応場を同一触媒に付与することによる活性および選択性の向上を試みるサブグループに分かれて研究を遂行している。平成15年度は、(1)のサブグループの研究を題材として、反応場を変化することに伴う触媒と反応物質の相互作用の変化についてミニセンポジウムを開催して意見の交換を行った。具体的には、昇温速度の変化に伴い、モリブドケイ酸の生成速度と活性が変化する上野らの研究、ベックマン転位反応に及ぼす希釈する溶媒と反応蒸気の物理的・化学的性質の影響について検討している高橋らの研究、そして気相の酸素がない状況における酸化反応の解析から、酸化・反応の繰り返し操作の重要性を示した相田らの研究である。触媒の調製と反応が同時に進行する場での反応条件の影響を解析することが重要であることが指摘された。また、触媒と反応物質の相互作用を解析するためのキャラクタリゼーション法が話し合われた。本班は、全体会議にあわせて2回の班会議を開催し、平成14年度に発足した共同研究の成果についての発表を行った。岸田らが提唱した触媒調製法を椿が採用して、新しいFT合成用触媒の開発を行い、その活性および中程度の沸点をもつ液状生成物の収率がそれまで使用していた触媒よりも向上することを見出している。このように不十分な点はあるものの新たな研究シードを生み出しながら、本班での研究は初期の目標を達成したと考えている。

众所周知，使用固体催化剂的反应速率和对所需产品的选择性取决于反应气氛。为了定量表达这种关系，有必要阐明反应场的定义以及各种反应场中催化活性与选择性之间的关系。该小组的研究分为（1）一个亚组，该亚组研究了与溶剂，温度升高速率和非稳态状态等反应直接相关的反应场与催化活性之间的关系；（2）一个旨在通过将热量以外的能量施加到催化剂中来改善活性的亚组，以及（3）试图通过将多个反应场添加到同一催化剂中来提高活动和选择性的亚组。在2003年，我们对催化剂和反应物之间的相互作用变化的变化进行了微小培养基，并以亚组（1）为主题的研究主题并交换了意见。具体而言，这是Ueno等人的研究，其中钼硅酸盐的生产率和活性随温度升高速率的变化而变化，Takahashi等人研究了稀释溶剂和反应蒸气对Beckmann重排反应的氧化作用的氧化和反应反应的反应的氧化和反应反应的反应的氧化和化学蒸气的影响，这表明了氧化和AIDA反应的反应。气相中的氧气。已经指出，在同时进行催化剂和反应制备的场中，分析反应条件的影响很重要。另外，讨论了用于分析催化剂和反应物相互作用的表征方法。该小组与股东大会一起举行了两次小组会议，并介绍了2002年成立的联合研究结果。Tsubaki采用了Kishida等人提出的催化剂准备方法。为了开发新的FT合成催化剂，并发现与迄今为止使用的催化剂相比，其具有中等沸点的液体产物的活性和产量得到了改善。尽管没有足够的观点，但我们认为该小组的研究实现了其最初的目标，同时创造了新的研究种子。