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固体触媒の活性向上に及ぼす反応場の影響

反应场对提高固体催化剂活性的影响

基本信息

批准号：
13126218
负责人：
高橋武重
金额：
$ 13.57万
依托单位：
Kagoshima University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2003
项目状态：
已结题

项目摘要

固体触媒を用いる反応で、その反応雰囲気を変えることにより、触媒活性、選択性そして寿命が変化する現象があることはよく知られている。しかし、これを定量的に表そうとした試みは少ない。本研究では、気相ベックマン転位反応を種々の溶媒および希釈ガスの下で行い、目的性生物への選択率および活性劣化速度に及ぼすこれらの影響について検討した。また、液相での過酸化水素によるプロピレンのエポキシ化をTS-1触媒の下で行い、酸化プロピレンの生成および分解反応速度に及ぼす希釈溶媒の影響について検討した。また、反応速度を精密に求めることから、反応機構および活性劣化機構の考察を行った。ベックマン転位反応では、プロトンをもつアルコール類を希釈溶媒とするとき、活性劣化が最小になった。また、活性劣化は生成物のε-カプロラクタムが触媒表面で重合反応を起こし、その中の4量体が触媒表面に強く吸着することによることを見出した。そして、表面に堆積する重合物を洗い流す作用が大きな溶媒が触媒寿命の延長に役立つことを報告した。また、プロピレンのエポキシ化では、メタノールのような溶媒が生成反応に効果的であるが、その分解反応も促進する効果があった。また、TS-1触煤に代わる触媒として、チタンを含むSSZ-31触媒を調製して反応を行った。その結果、酸化プロピレンの生成速度がTS-1よりも大きくなった。その理由は、SSZ-31はTS-1に比較して大きな細孔を有するため、溶媒中に存在する反応物質が触媒表面に接近しやすくなったものと考えられた。しかし、SSZ-31では酸化プロピレンの分解反応も大きくなった。今後ぐ分解反応を抑制するために触媒の組成を変化させたい。このように、気相および液相で行われる固体触媒反応の溶媒あるいは希釈ガスを変化させることにより、新しい反応場ができ、反応速度および選択性を制御できると考えられた。

Solid catalyst をいる応で , その応 atmosphere 囲気を変えることにより , catalyst activity Sex, selection of sex, lifespan, change of life, phenomenon of change, phenomenon of sex and selection, knowledge of sex, lifespan, and change of life.しかし、これをQuantitative に tableそうとしたtestみは小ない. This study is based on the purpose of this study. The rate of selection of sexual organisms is the deterioration rate of activity and the influence of sexual life.また, liquid phase superacidified hydrogen によるプロピレンのエポキシ化をTS-1 catalyst の下で行い, Acidification of the reaction rate of acidification and the decomposition reaction of the product and the influence of the solvent on the acidification process.また, reaction speed を precision にめることから, reaction mechanism および active deterioration mechanism の inspection を行った. The ベックマン転とするとき, the プロトンをもつアルコール-like solvent, and the activity degradation がminimum になった.また、Activity deterioration product のε-カプロラクタムがcatalyst surface overlap reaction reaction こし、その中の4quantity bodyがcatalyst surfaceにstrongくsorbsすることによることを见出した.そして、Surface accumulation するDuplex をwash いflow すeffect が大きなsolvent がcatalyst life extension に佫立つことをreport した.また、プロピレンのエポキシ化では、メタノールのようなsolventが生The であるが and その decompose the であるが and その promote the reaction and する effects. TS-1 catalytic converter, TS-1 catalytic converter, TS-1 catalytic converter, SSZ-31 catalytic converter, catalytic converter, catalytic converter, and catalytic converter. The result of その, acidified プロピレンの generation speed がTS-1 よりも大きくなった.そのreasonは、SSZ-31はTS-1にComparisonして大きなporesを有するため、solvent There is a reaction substance in the medium and the surface of the catalyst is close to it.しかし, SSZ-31 acidified プロピレンの decomposition reaction 応も大きくなった. From now on, we will decompose the reaction inhibitor and suppress the catalyst composition and change the reaction.このように、気phase およびLiquid phase で行われるsolid catalyst reaction のsolvent あるいは西釈ガスを剉化させることにより, new しいreaction field ができ, reaction speed および选択性をcontrol できると考えられた.