多元機能性ヘテロバイメタリックRu(II)-Sn(II)活性中心の分子デザイン

多功能异质双金属Ru(II)-Sn(II)活性中心的分子设计

基本信息

  • 批准号:
    09218211
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.28万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1997
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1997 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

Rh錯体触媒を用いるメタノールへのCO挿入反応による酢酸合成法(モンサント法)に対して,Ru(II)-Sn(II)ヘテロバイメタリック触媒を用い,メタノールのみを原料として一段で酢酸(または酢酸メチル)を生成させる反応が可能である。NaY型ゼオライトを[Ru(NH_3)_6]^<3+>でイオン交換後,SnCl_2・2H_2O-NaClのメタノール溶液で処理する従来の触媒調製法に対して,本研究では,Sn(II)成分を予めゼオライト細孔内に導入する方法を検討した。SnCl_2はアセトニトリル溶液中で[Sn(MeCN)_n]^<2+>カチオンを生成することが知られているため,このカチオンによるNaY型ゼオライトのイオン交換を試みたところ,Sn^<2+>導入量に見合う量のNa^+の減少がみられた。従って,Sn(II)成分はイオン交換的に導入されたと考えられる。なお,15-Crown-5を共存させることにより,Sn(II)担持量は増加した。このようにして得られたSn/NaYをRuCl_3・3H_2Oのアセトニトリル溶液で処理することにより,Ru-Sn/NaYバイメタリック触媒を調製した。これを触媒として200℃で反応を行ったところ,約15%の定常転化率で酢酸メチルが生成した。本触媒は従来法による触媒に比べ,酢酸メチル生成の誘導期が数10時間から約6時間に短縮されており,予めSn(II)成分をゼオライト細孔内に導入することによりRu(II)-Sn(II)クラスター種が効率よく生成したものと考えられる。種々の調製条件で得た触媒の活性を比較したところ,Ruの仕込量が多く,Ruによる処理温度が高いほどRu含有量は増加し,活性も高かった。また,[Sn]/[Ru]比の大きい触媒ほど有利であった。Ruへの平均的なSu配位数が大きい,あるいはSnの配位したRu種が多く存在する効果と考えられる。
For Rh complex catalyst,Ru(II)-Sn(II) catalyst can be used as catalyst for the synthesis of acetic acid by CO injection reaction. It is possible to produce acetic acid by reaction of Ru(II)-Sn(II) catalyst. In this paper, the method of Sn(II) component introduction into the pores of SnCl_2·2H_2O-NaCl solution was discussed. SnCl_2 is introduced into the solution of [Sn(MeCN)_n]^<2 +> and Na^+ is introduced into the solution. In addition,Sn(II) component is introduced into the system. The 15-Crown-5 co-existence is increasing,Sn(II) is increasing. The solution of RuCl_3·3H_2O was prepared by mixing Sn/NaY with RuCl_3·3H_2O. The catalyst is produced at a constant rate of about 15% at 200℃The catalyst has a catalyst ratio of 10 to 6, and an induction period of 10 to 6 is shortened to provide Ru(II)-Sn (II)-Sn(II) components. The activity of the catalyst obtained under the conditions of seed preparation is higher than that of Ru content, and the activity is higher than that of Ru content at higher temperature. [Sn]/[Ru] ratio is higher than [Sn]/[Ru] ratio. The average Su coordination number of Ru is large, and the Sn coordination number of Ru species is large.

项目成果

期刊论文数量(2)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
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