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時間分解可視ポンプ-赤外プローブ分光法による固/液界面電子移動ダイナミクス

使用时间分辨可见泵浦红外探针光谱研究固/液界面电子转移动力学

基本信息

批准号：
17029002
负责人：
八木一三
金额：
$ 3.14万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は主として、均一系であるRu三核錯体およびプルシアンブルーナノ粒子の光励起振動ダイナミクスの計測と光励起時間分解和周波発生分光系の構築に注力した。Ru三核錯体の光励起振動ダイナミクス計測については、これまでよりもより高い時間分解測定を行ったところ、従来観測されていた配位COのホットバンド(本来の吸収バンドと比較して若干低波数側に観測されていた)は、最初から低波数側に現れるのではなく、まずバンドの広がりが認められ、数百フェムト秒以内に波数シフトを示していることがわかった。これは、以前報告されている、Ru単結晶表面に吸着したCO分子の光パルス照射後のフォノン変換現象と酷似しており、おそらく三核といえどもRu30格子内でフォノンの生成が起こっているためと考えられる。また、プルシアンブルー(PB)ナノ粒子については、PBの電荷移動バンドを励起した際に、生成する緩和した双安定状態と目される、近赤外領域の吸収と、中赤外領域の吸収バンドが明確に観測された。この吸収バンドの時間分解応答は、以前報告されている、水溶性のPBコロイドと比較して遙かに長寿命であり、ナノサイズ化の影響が明確に観測されたと考えられる。一方、時間分解光励起和周波発生(SFG)分光システムの構築については、現在、ようやく可視-赤外SFG測定が可能になった段階であり、新たにポンプ光のラインを増設することができたが、ポンプ光の波長が限定されるために、対象とする測定系を適切に設定できなかった。今後、電極/溶液界面における水の時間分解挙動に着目して実験を展開する予定である。

This year, we focused on the measurement of optically excited vibration of particles, the decomposition of optically excited time, and the construction of a cyclic emission spectroscopic system. Photonically excited vibration of Ru trinuclear complex is measured by high resolution time decomposition method.(Originally, the absorption rate was compared to a number of low-frequency side measurements.) However, initially, the low-frequency side was detected, and the number of wavelengths was detected within hundreds of seconds. In previous reports, CO molecules adsorbed on the surface of Ru crystals were transformed into CO molecules after irradiation, which resembled CO molecules in Ru30 lattices. In addition, the charge transfer mechanism of PB is stimulated, the bistable state is generated, the absorption in the near-infrared region and the absorption in the medium-infrared region are clearly detected. The time decomposition of the adsorption agent is different from that of the previous report. The water solubility of the PB agent is different from that of the other agent. The effect of the adsorption agent on the long life is clear. A time resolved excitation and frequency generation (SFG) spectroscopy system is constructed, and now, visible SFG measurements are possible at different levels. New SFG spectroscopy systems are designed to limit the wavelength of SFG and to determine the image. In the future, the electrode/solution interface time decomposition behavior of water will be determined.