固体酸化物の格子酸素と金属の協奏機能をもつ水素製造用触媒に関する研究

固体氧化物晶格氧与金属协同作用制氢催化剂的研究

• 批准号: 19028061
• 负责人: 松方 正彦
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19028061/
• 关键词: 触媒反応; 触媒機能解析; エネルギー変換プロセス

炭化水素の水蒸気改質にはNi/Al203系触媒が用いられているが、この触媒の問題点は炭素析出による活性劣化である。本研究では,PtおよびPdといった貴金属を活性成分として用い、活性と安定性の向上を目的として触媒の担体にペロブスカイト型酸化物を適用して触媒特性を検討した。また、過渡応答法を用いて反応機構について、格子酸素の役割について検討を行った。担体にはLaAl03, La0.8Sr0.2Al02.9を用いた。比較用に-Al203,を用いた。活性金属のPd, Ptは含浸法にて1wt%になるよう担持した。活性試験は固定床常圧流通式反応器で、1073Kにて反応を行った。過渡応答測定では供給ガスの切り替え直後の生成ガス濃度の推移を追跡、解析した。Pd/α-Al203、Pt/α-Al203両触媒を用いて固定流通式反応器によって定常条件下での反応を行ったところ、Pd触媒、Pt触媒ともにα-Al203では劣化が起きた。これは炭素析出または活性成分である貴金属のシンタリングによる活性劣化と考えられる。一方LaAl03を担体とした場合には、α-Al203担体を用いた場合と比較して、著しく活性と安定性が向上した。特に、Ptはα-Al203担体ではほとんど活性を示さないのに対して、LaAl03を担体とするとPdよりも高い活性を示した。種々の過渡応答測定の結果により、Pt/LaAl03ではLangmuir-Hinshelwood機構に加え、酸素が格子酸素として担体中に取りこまれてから消費されるMars-van Krevelen機構も同時に起こっていることが示唆された。L-H機構とMVR機構のCO, CO2生成に対する寄与の割合は、L-H機構約40%、MVR機構約60%となり、担体中の格子酸素の反応への寄与が大きいことがわかった。

Carbonized water vapor modification is Ni/Al203 catalyst used in the process, and the catalyst has problems such as carbon precipitation, activity degradation, etc. In this study,Pt and Pd were used as active components, and their catalytic properties were investigated. For example, the transition method is used for the reverse mechanism, and the lattice acid is used for the reverse mechanism. LaAl03, La0.8Sr0.2Al02.9 is used as the carrier. Compare with-Al203, with-Al 203. Active metals Pd, Pt are supported by 1wt% impregnation method. The activity test was conducted at 1073K in a fixed-bed constant pressure flow-through reactor. The change of concentration after the determination of transition temperature is traced and analyzed. Pd/α-Al203, Pt/α-Al203 catalysts are used in fixed flow-through reactors. Under steady conditions, the degradation of Pd/α-Al203 catalysts and Pt catalysts begins. Carbon precipitation and active ingredients are the main factors affecting the activity of noble metals. Al2O3 support is more stable than Al2O3 support. In particular, Pt α-Al203 supports show high activity and Pd α-Al203 supports show high activity. The results of the determination of the transition between Pt/LaAl03 and Langmuir-Hinshelwood mechanism show that the reaction between Pt/LaAl03 and Latrin in the carrier is simultaneous with the reaction between Pt/LaAl03 and Latrin. CO and CO2 generation in L-H mechanism and MVR mechanism are related to each other. About 40% of L-H mechanism and 60% of MVR mechanism are related to each other.

项目成果

ペロブスカイト担持金属触媒を用いたメタン水蒸気改質の過渡応答解析

使用钙钛矿负载金属催化剂进行甲烷蒸汽重整的瞬态响应分析

• 发表时间: 2007
• 作者: Urasaki;K.;Tokunaga;K.;Sekine;Y.;Matsukata;M.;Kikuchi;E.;関根泰・井筒義行・井上涼太・石井健太郎・浦崎浩平・松方正彦・菊地英一
• 通讯作者: 関根泰・井筒義行・井上涼太・石井健太郎・浦崎浩平・松方正彦・菊地英一

エタノールの水蒸気改質におけるペロブスカイト担持Co系触媒の特性

钙钛矿负载钴基催化剂在乙醇水蒸气重整中的特性

• 发表时间: 2007
• 作者: Urasaki;K.;Tokunaga;K.;Sekine;Y.;Matsukata;M.;Kikuchi;E.;関根泰・井筒義行・井上涼太・石井健太郎・浦崎浩平・松方正彦・菊地英一;関根泰・山城庸平・福田佳恵・高田光子・浦崎浩平・松方正彦・菊地英一
• 通讯作者: 関根泰・山城庸平・福田佳恵・高田光子・浦崎浩平・松方正彦・菊地英一

Production of hydrogen by steam reforming of ethanol over cobalt and nickel catalysts supported on perovskite-type oxides

• DOI: 10.1016/j.catcom.2007.04.007
• 发表时间: 2008-03
• 期刊: Catalysis Communications
• 影响因子: 3.7
• 作者: Kohei Urasaki;Kazuhisa Tokunaga;Yasushi Sekine;M. Matsukata;E. Kikuchi

ペロブスカイト型酸化物を担体としたメタン水蒸気改質反応における担体中の酸素の役割

以钙钛矿氧化物为载体的甲烷水蒸气重整反应中载体中氧的作用

• 发表时间: 2007
• 作者: 浦崎浩平;井上涼太;関根泰;松方正彦;菊地英一
• 通讯作者: 菊地英一