新規な分離膜用膜状ゼオライト合成法の開発と分離特性の評価

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その特異な細孔構造により分子レベルでの選択性を有するゼオライトを高度分離膜として製膜する手法の開発を目的として、ゼオライトの新しい合成法の開発を行った。すなわち従来法の水熱合成ではゼオライトの多結晶粉末が合成されるので製膜は困難と考え、一旦成型した乾燥シリカアルミノゲルを有機蒸気に気相中で接触せしめゼオライト化する手法の開発を行った。合成実験には試作のオートクレーブを用いた。結晶化温度は253Kとし、生成物の構造に及ぼすシリカアルミノゲルのpH、ナトリウムイオン濃度、有機テンプレートの種類の影響を主として検討した。トリエチルアミンとジエチルアミン共存下、pH=7-11の広い範囲でフェリエライトが得られることを見いだした。結晶化には両有機テンプレートの共存が必須であった。ナトリウム濃度を下げるとZSM-5が得られた。1-プロパノールを用いてもZSM-5を合成することができた。pH>11ではアナルサイムとなった。また、条件によってはKZ-1,KZ-2が得られることを見いだした。固体高分解能NMRスペクトルよりゲル中のアルミニウムはすべて結晶格子中に取り込まれており、またアナルサイムを除いてシリコンも良好に結晶化していることがわかった。従って、本方法を用いると仕込どおりのシリカアルミナ比を有するゼオライトが合成できると考えられる。本年度の研究結果より、我々が提案する方法で良好に結晶化した各種ゼオライトが合成できることが明かとなり、ゼオライト薄膜を無機支持体上などへの製膜の可能性が示された。次年度以降は多孔質ガラス、多孔質アルミナ膜などを支持体として製膜実験を行いたいと考えている。