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貴金属クラスター触媒の原子レベル接合効果による協奏機能発現の理論的解明

贵金属簇催化剂原子级键合效应协同功能发展的理论解释

基本信息

批准号：
20037048
负责人：
奥村光隆
金额：
$ 2.43万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20037048/
关键词：
ヘテロ接合低次元細孔ナノ構造貴金属クラスター

项目摘要

貴金属クラスター触媒系では、たとえ用いる貴金属の種類が同じでも担体の種類を変えることによって大きく触媒活性が変化することがある。このような効果は一般的には担体の特性変化によって触媒活性が変化するということがもっとも単純な説明である。それに対して担体が同じであっても担持する超微粒子のサイズや形状が変化することによっても触媒特性の変化が発現する。この効果は、超微粒子の形状が変化することによって担体との接合状態が変化するときには、ヘテロ接合効果と呼ばれている。そこでヘテロ接合効果の解明の理論的研究を行った。モデルとしては水垣らのPd-トリメチルアミン及びAu-トリメチルアミン触媒を検討した。この系は、理論計算から、トリメチルアミンは一分子あたり0.3電子程度の電荷移動を起こすと共に13量体の場合にはトリメチルアミンの吸着数が4分子まではおよそ相加的に電荷移動量が増大することが明らかになった。さらに、デンドリマーが吸着したPdクラスターの酸素活性化能が増大することが明らかになった。以上のことから、デンドリマーはクラスターとのヘテロ接合により、電荷移動相互作用が生じ、Pdクラスターがベアなクラスターよりも負に帯電することが明らかになった。しかし、デンドリマーのアミノ基のモノマーあたりの存在量がPVPのピロリドンの存在量よりも少ないことから、PVP等に比べるとデンドリマーの電荷移動相互作用は小さいということも推定される。

Precious metal catalyst system is used for the same kind of noble metal as the type of support. The results of this study are as follows: The change of particle shape and catalytic properties of ultrafine particles supported by different substrates The shape of the particles changes, and the bonding state of the particles changes. A study on the theory of joint effect The Pd-type and Au-type contact media are discussed in detail. The theoretical calculation shows that the charge transfer amount of a molecule is 0.3 electrons, and the adsorption amount of a molecule is 4 molecules. In addition, the absorption of Pd and its activation energy increased. The above is the result of charge transfer interaction, and the above is the result of negative charge interaction. The charge transfer interaction between PVP and PVP is estimated to be small.

项目成果

期刊论文数量（21）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

DFT Study for the Heterojunction Effect in the Precious Metal Clusters

贵金属团簇异质结效应的DFT研究

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
Int. J. Quant. Chem 108
影响因子：
0
作者：
M. Okumura;et.al.
通讯作者：
et.al.

Theoretical Calculations of the Characteristics of Precious Metal Clusters

贵金属团簇特性的理论计算

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
AIP conf. Proc. 1046
影响因子：
0
作者：
小林;中薗;川田;竹内;山邊;小林久芳・川田曜士・三浦俊子・竹内信行;小林久芳・今堀文夫・三浦俊子・竹内信行;T.Kawakmi;Y.Kitagawa;Y.Kitagawa;Y.Kitagawa;Y.Nakanishi;M.Okumura;T.Saito;T.Saito;T. Saito;M. Shoji;M. Shoji;Y. Kitagawa;M. Okumura
通讯作者：
M. Okumura

Theoretical investigation of the hetero-junction effect in PVP-stabilized Au13 clusters.: The role of PVP in their catalytic activities

DOI：
10.1016/j.cplett.2008.04.120
发表时间：
2008-06-27
期刊：
CHEMICAL PHYSICS LETTERS
影响因子：
2.8
作者：
Okumura, Mitsutaka;Kitagawa, Yasutaka;Haruta, Masatake
通讯作者：
Haruta, Masatake

Vibrational frequency without spin contamination error- approximately spin projected force constant-

无旋转污染误差的振动频率-近似旋转投射力常数-

DOI：
10.1063/1.4771835
发表时间：
2012
期刊：
AIP Conf. Proc.
影响因子：
0
作者：
Y. Kitagwa;T. Saito;Y. Kataoka;Y. Nakanishi;T. Matsui;T. Kawakami;M. Okumura;K. Yamaguchi
通讯作者：
K. Yamaguchi

貴金属クラスターの電子状態の理論計算-ヘテロ接合の観点から

贵金属团簇电子态的理论计算——从异质结的角度