担持触媒接合界面における原子間隔や原子欠損の触媒活性に与える影響の理論的研究

原子间距和原子缺陷对负载型催化剂键合界面催化活性影响的理论研究

• 批准号: 21K04994
• 负责人: 奥村 光隆
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04994/
• 关键词: 触媒表面の構造活性相関; 貴金属クラスター; 理論計算; 酸素分子活性化; ソフトルイス酸的触媒反応; 貴金属担持クラスター触媒

酸素活性化機構に関してはプロピレン部分酸化反応を元に、表面の還元状態の生成による酸素分子の活性化と活性酸素種の生成を、金クラスター担持チタノシリケートモデル表面で検討を行い、従来のルチルおよびアナターゼ表面との比較検討を行い、触媒活性の違いに関する重要な知見を得ることが出来た。これらは、主に活性酸素種であるOOH種が生成する活性化障壁とOOH種が分解する活性化障壁の違いで結論づけられるというものであった。特に、チタノシリケート表面では、TiOOH種の生成がアナターゼ型TiO2表面よりも生成に関する活性化障壁が高くなり、低温での反応の侵攻が低下することが示唆された。さらに、孤立したTi原子上で生成するTiOOH種は、近傍にTi種が存在しないことにより分解が抑制されることも明らかとなった。クラスターとヘテロ接合の効果の検討に関しては、アリルアルコールの異性化反応において非化学量論表面でのアルコールからのプロトン引き抜きの効果を検討し、この表面での異性化反応の振興について検討をおこなった。その結果、塩基性を有する表面において、異性化が進行しやすくなることを明らかにした。現時点では、金属欠損を用いて非化学量論比のスラブを構築している。さらに1，3－DABEの1，4－DABEへの異性化反応において界面の正電荷を有するサイトの検討を行っているが、これに関しては、ジルコニアにおける活性化が、クラスターサイズが大きくなると活性化障壁が上昇し、反応が進行しにくくなるという結果を得ることが出来た。

Acid element activeness institutions に masato し て は プ ロ ピ レ ン part acidification anti 応 を の is yuan yuan に, surface state の generated に よ る acid molecule の activeness と acid active element of の generated を, gold ク ラ ス タ ー bear hold チ タ ノ シ リ ケ ー ト モ デ ル surface で 検 line for を い, 従 の ル チ ル お よ び ア ナ タ ー ゼ surface と の is beg を 検 の violations い い, catalytic activity Youdaoplaceholder0 is related to する important な knowledge を る とが とが とが た た come out た. こ れ ら は, Lord に active acid kind of で あ る OOH kind が generated す る activation barrier と OOH が factorization す る activation barrier の violations い で conclusion づ け ら れ る と い う も の で あ っ た. に, チ タ ノ シ リ ケ ー ト surface で は, TiOOH の generated が ア ナ タ ー ゼ type TiO2 surface よ り も generated に masato す る high activation barrier が く な り, low temperature で の anti 応 の assault against low が す る こ と が in stopping さ れ た. さ ら に, isolated し た Ti atoms on で す る TiOOH は, nearly alongside に Ti species exist が し な い こ と に よ り decomposition が inhibit さ れ る こ と も Ming ら か と な っ た. ク ラ ス タ ー と ヘ テ ロ joint の unseen fruit の beg に 検 masato し て は, ア リ ル ア ル コ ー ル の subjects the 応 に お い て non stoichiometry theory of surface で の ア ル コ ー ル か ら の プ ロ ト ン lead き sorting き の unseen fruit を beg し 検, こ の surface で の subjects the 応 の revitalization に つ い て beg を 検 お こ な っ た. そ の results, salt base を す る surface に お い て, straight to し が や す く な る こ と を Ming ら か に し た. At the current point, で を and metal deficiency を are constructed by using the non-chemical quantity theory of <s:1> て and <s:1> スラブを. Youdaoplaceholder0 1, 3-dabe さらに1 4 - DABE へ の subjects the 応 に お い て interface の positive charge を す る サ イ ト の 検 line for を っ て い る が, こ れ に masato し て は, ジ ル コ ニ ア に お け る activeness が, ク ラ ス タ ー サ イ ズ が big き く な る と activation barrier, rising が し 応 が for し に く く な る と い う results る を こ と が た.

项目成果

Gibbs energy of hydrogen adsorption on Pt surface by machine learning potential and metadynamics

通过机器学习势和元动力学计算 Pt 表面氢吸附的吉布斯能

• DOI: 10.1246/cl.210137
• 发表时间: 2021
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: Hayashi Akihide;Ato Yoshinori;Yamamoto Akira;Yoshida Hisao;Yamanaka Shusuke;Kawakami Takashi;Okumura Mitsutaka
• 通讯作者: Okumura Mitsutaka

チタノシリケート担持金触媒を用いたプロピレン選択酸化反応に関する理論的研究

钛硅负载金催化剂丙烯选择氧化反应的理论研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 濱田 諭敬;川上 貴資;山中 秀介;奥村 光隆
• 通讯作者: 奥村 光隆

Theoretical study for the hetero-junction effect of nano cluster catalysts

纳米簇催化剂异质结效应的理论研究

• 发表时间: 2021
• 作者: 藤澤遼;五十幡康弘;藤波美起登;清野淳司;中井浩巳;奥村光隆
• 通讯作者: 奥村光隆

ポリオキソメタレート上に担持した金ナノ粒子触媒によるCO酸化に関する理論研究

多金属氧酸盐负载金纳米粒子催化剂氧化CO的理论研究

• 发表时间: 2023
• 作者: 米森朋久;村山徹;奥村光隆
• 通讯作者: 奥村光隆

金担持触媒の接合界面における活性化機構の理論的研究

金负载催化剂键合界面活化机理的理论研究

• 发表时间: 2023
• 作者: 長井一世;脇坂暢;奥村光隆
• 通讯作者: 奥村光隆