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自己修復能を有するデンドリマー型超分子の合成と機能化

具有自修复能力的树枝状超分子的合成与功能化

基本信息

批准号：
09874122
负责人：
小林啓二
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至 1998
项目状态：
已结题

项目摘要

Y字型枝分かれ分子を成長単位として、水素結合などの比較的弱い分子間力によってデンドリマー型に集積する系の構築を目指して研究を行った。成長単位となるY字型分子として、分子内にヒドロキシル基やカルポキシル基を2個有するアミンやピリジン類を分子設計・合成して、その集合状態を濃度変化として調べたが、デンドリマー型への分子集合状態を明確に確認するには至らなかった。そこで、本研究の着想の原点である、ボロン酸(-B(OH)_2)を用い、これにニトロキシド(NO)、ニトロ(NO_2)等の水素結合受容部位を導入した化合物を設計・合成した。溶解度の低いものが多く、結晶として析出するものが大部分で、このような分子でも周期的結晶配列を取りやすいことが示された。これにより、この研究目的を達成するには、溶解性と分子集合化との兼ね合いという重要な問題を解決しなければならないことが示唆された。水素結合性分子間化合物を得る目的で、フェニルボロン酸と4-ヒドロキシTEMPOとの水素結合錯体の作成を試みたさい、予想に反してエステル化が起こり、ボロン酸エステルが得られた。この結晶についてSQUIDによる磁気測定をで行った結果、反強磁性相互作用の存在が認められた。また、このX-線結晶解析の結果、フェニルボロン酸のOH基とNOラジカルの酸素原子の間が水素結合で結ばれた一次元的鎖状配列をしており鎖間の相互作用として、メチル基の水素がNOの酸素原子にかなり接近している構造が明らかになった。磁気的相互作用は、メチル基の水素原子を介して起こるものと推定した。

Y-branch molecular growth units, water binding, and comparative weak molecular intermolecular forces, and the construction of Y-branch molecular aggregation systems The growth unit and the Y-shaped molecule are composed of two molecular groups. The molecular design, synthesis and aggregation state are changed in concentration. The molecular aggregation state of the molecular group is clearly confirmed. In this study, we designed and synthesized some compounds which were introduced into the water-binding sites such as-B(OH)_2, -NO (NO) and-NO_2. The solubility of the solution is low, and most of the crystals are precipitated, and the molecular periodic crystal arrangement is selected. To achieve this goal, the important problem of molecular aggregation and solubility should be solved. Water binding intermolecular compounds are prepared from 4-hydroxy-4 - 4-hydroxy-4 - 4-hydroxy-4-hydroxy-4 - 4-hydroxy-4 - 4-hydroxy-4-hydroxy-4 - 4-hydroxy- The existence of antiferromagnetic interaction is recognized as a result of the determination of magnetic field in the crystal. The results of X-ray crystallographic analysis show that the OH group of the acid and the NO atom of the acid are closely related to each other, and the structure of the acid atom is closely related to each other. Magnetic interactions are presumed to be due to the presence of hydrogen atoms in the matrix.