Sol-Gel-prozessierte metallorganisch/anorganische Hybridmaterialien und deren Festkörper-NMR-spektroskopische Charakterisierung

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Zur leichten sowie effizienten Katalysator/Produkt-Trennung nach erfolgter selektiver Umwandlung werden in stationären Phasen definierte Übergangsmetallkomplexe über Spacer mit CoKondensaten verknüpft. Wird diese stationäre Komponente durch eine mobile Phase (Substratmoleküle, Lösungsmittel) ergänzt, durchdringen sich beide Teilsysteme in molekularer Dimension und bilden die für die Katalyse vorteilhafte Interphase. Um beim wiederholten Einsatz dieser Hybridmaterialien einen hohen Substanzverlust und Ausbluten des Hybridkatalysators zu vermeiden, soll das Hauptaugenmerk auf Synthesestrategien gerichtet werden, die eine hohe Standfestigkeit der Hybridmaterialien zur Folge haben. Die Variation des Sol-Gel-Prozesses der Polyethylenglycol-funktionalisierten Metallkomplexe und Q-Gruppen als Co-Kondensate soll zur Verbesserung der Vernetzung und Steuerung der Eigenschaften der Hybridpolymere beitragen. Die aus der NMR-Spektroskopie zugänglichen Parameter wie die chemischen Verschiebungen der Kerne, Relaxationszeiten und Kreuzpolarisationskonstanten werden im Festkörper und in Suspension bestimmt. Sie dienen zur detaillierten Beschreibung der elektronischen, strukturellen und dynamischen Eigenschaften der stationären Phasen (Spacer, Metallkomplexe, Matrix) und Interphasen. Neuronale Netze sollen zur Wissensextraktion, Visualisierung und Klassifizierung des hochdimensionalen Datenraums (Kondensations-, Hydrolyse- und Vernetzungsgrade, Kreuzpolarisationskonstanten und Relaxationszeiten, Aktivitäten und Selektivitäten) eingesetzt werden. Ziel ist die Vorhersage von Meßgrößen und Strukturen sowie Unterstützung bei der Interpretation der experimentellen Daten. Ferner sollen EXAFS, BET, XPS und SEM zur Charakterisierung der Polymere eingesetzt werden.