Neue elektrochemisch regenerierbare Redoxkatalysatoren in der asymmetrischen organischen Synthese

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Der Elektrochemie wird in der Zukunft weitaus größere Bedeutung zukommen, wenn sie es versteht, moderne Methoden und Prinzipien der asymmetrischen Synthese zu nutzen, um unter milden und selektiven Bedingungen interessante Produkte unter Verwendung von regenerierbaren Redoxkatalysatoren herzustellen.Im ersten Teilprojekt sollen chiral modifizierte Redoxreagenzien (Niob(III)-Komplexe) zur reduktiven C-C-Bindungsknüpfung zwischen Iminen und Ketonen zu 2-Aminoalkoholen untersucht werden, wobei die elektrochemische (Re)Generierung der reaktiven Nb(III)-Komplexe im Mittelpunkt steht. Durch maßgeschneiderte Niob-Katalysatoren sollen die Reaktivitäten und Stereoselektivitäten der Komplexe für diese metallzentrierten Elektronentransferreaktionen kontrolliert und optimiert werden.Im zweiten Teilprojekt sollen reaktive Intermediate (VinylidenLiganden) innerhalb einer chiralen Übergangsmetalligandensphäre durch elektrochemische Methoden zu 17/19-ValenzelektronenKomplexen aktiviert werden (ligandenzentrierter Elektronentransfer). Die sich anschließenden radikalischen Folgereaktionen sollen im Hinblick auf die Synthese von polyfunktionalisierten enantiomerenreinen Produkten durch intermolekulare Kaskadenreaktionen untersucht werden.