励起状態光電子分光法による弱い電荷移動錯体の電子移行に関する研究

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本研究の目的は, 種々の弱い電荷移動錯体を超音速フリージェット中で成長し, 紫外・可視パルスレーザーを用いて電子励起状態を選別して, そのダイナミックスとくに励起状態の電子移行過程を追求することである. 本研究では, レーザーによる励起状態光電子分光法を適用して, この問題に取り組む計画で進めてきた. この方法の特徴は無放射励起状態の光電子スペクトルが測定可能な点にある.そのため, 本研究ではまずイオン化光源としての真空紫外レーザーを製作することが始め, これにかなりの時間をついやした. 低い励起状態を1光子でイオン化することが, 光電子スペクトルの立場で重要であり, 技術的には紫外・可視レーザーとの組み合わせによって2段階励起を行う. 本研究では, マグネシュチ蒸気を用いて四周波混合の方法を用いて波長可変した(120-175nm)の真空紫外レーザーを製作するのに成功した. この結果, 得られた真空紫外レーザーの性能はつぎようである. 光子数は10^<12>〜10^<13>光子/パルス, 波長分解能は0.1〜1cm^<-1>, 波長範囲は4周波混合で25,000cm^<-1>の範囲になることがわかった. さらに, 変換効率は1%近くになることがわかった.この波長可変真空紫外レーザーを用いて, まずアニリン分子の第一イオン化光電子バンドの測定を試みた. この結果, ヘリウム共鳴線の光電子スペクトル以上によい分解能で振動構造がとられることがわかった. さらに, 二波長イオン化実験として, NO分子をとりあげ, B状態や下状態を経由した二段階イオン化を行い, 励起状態の光電子スペクトルの測定に成功した. 以上の通り, 当初の目的が十分達せられなかったが, 真空紫外レーザーの製作に成功したことは本研究にきわめて明るい見通しができたことになる.