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炭素-炭素結合の活性化による分子変換

通过碳-碳键活化进行分子转化

基本信息

批准号：
62607006
负责人：
谷口宏
金额：
$ 6.91万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1987
资助国家：
日本
起止时间：
1987 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

研究計画に従い, 炭水水素のC-H結合を金属錯体あるいは金属担持触媒を用いて活性化し, 官能基を導入することにより新しい合成反応の開発及びその触媒作用機構の解明を目指して研究を行い, 各分担者により次にあげる成果を得ることができた.1.ベンゼンとO_2よりパラジウム触媒によりフェノールの一段階合成に成功. ベンゼンを酢酸パラジウム, フェナントロリン, 酢酸の存在下O_2及びCO加圧下(30気圧)で180°C, 24時間反応させるとフェノールが選択的に生成しその触媒効率は約15であり, これまでの液相反応での最高の値が得られた. 重酸素を用いる実験によりフェノールのOは定量的にO_2からきていることも確認した.2.芳香族アルデヒドのC-H結合の活性化によるα-ケトアミドの合成に成功. パラジウム錯体存在下8-キノリンアルデヒド, ピペリジン及びCOを反応させると定量的にα-ケトアミドが得られることを見いだした. また, α-ケトアミドはN-アセチルアニリン等の芳香族C-H結合をPdで活性化し, アミンの存在下COと反応させダブルカルボニル化を行う方法でも合成できることも明かにした.3.ポリマー担持酵素モデル鉄錯体によるカテコール類の選択的酸化反応の開発. 3価鉄塩をスチレン/ビニールピリジン共重合体等のポリマーに担持して, 3,5-t-ブチルカテコールの酸化を検討し, 均一系では酸化が殆んど起こらない場合でもポリマー担持鉄錯体を用いると酸化が進行することを見出した.4.V-P複合酸化物によるブタン酸化及びシリカ担持N6触媒によるエタノールの脱水反応の機構的考察, 前者では(VO)_2P_2O_7が, また後者ではN6モノマー構造が活性を示すことがわかった.

Research project, carbon water, carbon water, carbon, water, carbon, water The synthesis of the first stage of synthesis was successful. In the presence of Oxylic acid (OO2) and CO (30 ℃), the catalyst rate of 24-hour reaction is about 15%, and the highest reaction rate of liquid phase is about 15%. Dicarboxylic acid is used to confirm the quantity of Oxylic acid in the quantity of OLY2. 2. The synthesis of aromatics was successful by combining aromatic compounds with active compounds, alpha-phenylethanes and aromatic compounds. The wrong body exists in the following 8-month period. The amount of alpha-phenylephene in the quantity of the wrong body is different from that of the CO. In the presence of Pd, in the presence of a variety of aromatic compounds, such as N-phenylethylamine, N-phenylethylene, and other aromatic compounds, combined with the activation of Pd, the method of synthesis is sensitive to the presence of CO. The system is responsible for the acidizing reverse start of the selected acidizing system. 3. The weight of the co-recombination is different from that of the eutrophic. in 3, the co-recombination is carried out, and the acid is acidified in the presence of acid. The homogenized system of acidizing and acidizing has been used to control the performance of the complex acidizing system. 4.V-P complex acidizing and chemical acidizing are used to carry out the investigation of the mechanism of dehydration reaction of N6 catalyst, the former is (VO) _ 2P_2O_7. The latter part of the report shows that the production activity of the N6 device is very low.