Theoretische Behandlung der Reaktionsdynamik an Oberflächen mit elektronischen Übergängen

点击翻译按钮获取中文摘要

Ziel dieses Projektes ist die quantitative Beschreibung der Reaktionsdynamik an Oberflächen mit elektronischen Übergängen unter Berücksichtigung aller relevanten Freiheitsgrade. Da quantenmechanische Verfahren im allgemeinen auf wenige Freiheitsgrade beschränkt sind, sollen semiklassische Verfahren verwendet werden, bei denen die Kernbewegung zwar klassisch behandelt wird, die quantenmechanischen Effekte der elektronischen Übergänge inklusive der selbstkonsistenten Rückkopplung zwischen klassischen und quantenmechanischen Freiheitsgraden aber korrekt mitgenommen werden. Dazu existieren bereits vielversprechende Ansätze, deren Qualität jedoch oft von dem betrachteten System abhängt. In diesem Projekt sollen daher Algorithmen, die Molekulardynamiksimulationen mit elektronischen Übergängen erlauben, implementiert, im Vergleich mit exakten quantenmechanischen Modellstudien getestet, und, falls nötig, verbessert werden. Danach sollen sie in hochdimensionalen Molekulardynamiksimulationen der Ionisierung von I2 bei Streuung an Diamant und der Laser-induzierten Desorption von NO/NiO(100) verwendet werden, um die Dynamik der elektronischen Anregungsprozesse zu untersuchen und Übergangswahrscheinlichkeiten berechnen zu können.