分子軌道法を援用した不飽和炭化水素分離のための金属複合シリカエアロゲルの開発

分子轨道法分离不饱和烃金属复合二氧化硅气凝胶的研制

• 批准号: 08650908
• 负责人: 田門 肇
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08650908/
• 关键词: 分子軌道法; 不飽和炭化水素分離; シリカ-チタニアエアロゲル; シリカ-アルミナエアロゲル; ゾル-ゲル重合; 超臨界乾燥; 細孔構造

吸着相互作用の分子論的検討は高選択性吸着剤の選定・開発において有用である.本研究では飽和-不飽和炭化水素分離のための吸着剤開発を目的とし,種々の金属含有シリカゲルにおけるエチレンとエタンの吸着構造と相互作用エネルギーを分子軌道計算(プログラム:Gaussian92,基底関数:LANL1DZ,構造の最適化:HFレベル,相互作用エネルギー計算:MP2レベル)により決定した.その結果,Ti,Alを複合したシリカゲルにおいては表面に酸点が生じる場合,エチレン選択性が現れた.以上の理論的検討に基づいて,ゾル-ゲル法によってチタン,アルミニウムを複合したシリカゲルを作製した.金属アルコキシドとシリコンメトキシドの加水分解速度が大きく異なるので,二段階加水分解法を採用して湿潤ゲルを合成し,炭酸ガスを用いて湿潤ゲルを超臨界乾燥することによってシリカ-チタニアエアロゲル,シリカ-アルミナエアロゲルを作製した.作製したエアロゲルの細孔特性を窒素吸着法によって評価したところ,金属複合エアロゲルはマイクロ孔をもたないメソポーラスゲルであった.エアロブルの細孔径,比表面積,細孔容積が金属含有量によって顕著に変化することから,細孔制御の可能性を指摘した.調製したエアロゲルにおけるエチレン,エタン,プロピレン,プロパンの吸着実験の結果,シリカ-チタニアエアロゲルにおいてはエチレンやプロピレンの吸着選択性が得られなかったが,シリカ-アルミナエアロゲルにおいては選択性が発現し,不飽和炭化水素分離のための吸着剤としての可能性が得られた.

Molecular Theory of Sorption Interaction: Selection and Development of Highly Selective Sorbents. In this study, the sorptive agent development for the separation of saturated-unsaturated carbon atoms was studied. The metal content of the species was determined by molecular orbital calculation (Table 1:Gaussian92, Base Number: LANL1DZ, Structure Optimization:HF, Interaction Generation Calculation:MP2). As a result,Ti,Al recombination occurs in the case of acid spots on the surface. The above theory is based on the analysis of the theory, the method of "group" and the method of "group". The rate of hydration of metals varies greatly. Two-stage hydration method is used to synthesize wet carbon acid. The wet carbon acid is used to dry supercritical carbon dioxide. The characteristics of fine pores in metal composites are evaluated by absorption method. The pore diameter, specific surface area, pore volume and metal content of fine pores are discussed. As a result of the adsorption process, the adsorption selectivity of unsaturated carbonization water element separation is possible.

项目成果

Hajime Tamon,Tsuneyuki Sone,Masafumi Mikami and Morio Okazaki: "Preairation and Characterization of Silica-Titania and Silica-Alumina Aerogels" Journal of Colloid and Interface Science. 188(in press). (1997)

Hajime Tamon、Ttsuneyuki Sone、Masafumi Mikami 和 Morio Okazaki：“二氧化硅-二氧化钛和二氧化硅-氧化铝气凝胶的制备和表征”胶体与界面科学杂志。