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非経験的分子軌道法を用いた金属酸化物系・ゼオライト系表面の吸着構造解析

从头算分子轨道法分析金属氧化物和沸石表面的吸附结构

基本信息

批准号：
07242243
负责人：
田門肇
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

近年,極限的な反応条件で高活性・高選択性を発揮する触媒の開発が注目されている.このような触媒の開発には,固体表面と吸着質の吸着構造や相互作用の理解が必要である.分子軌道法を用いて種々の分子の吸着構造や固体との相互作用が解明されれば、触媒設計指針の確立に有益な知見が得られるとの着想により本研究を実施した。本研究はシリカゲルおよびゼオライト表面と種々の吸着質の非経験的分子軌道計算を実行し、吸着構造と相互作用に分子論的検討を加えるとともに、触媒設計の指針を得ることを目的とする。本年度は,シリカゲル表面におけるアンモニア,水,二酸化硫黄,メタノール,エタノール,2-プロパノール,2-ブタノールの吸着を取り上げ,非経験的分子軌道を用いて吸着構造を解析した.シリカゲルの吸着サイトとしてシラノール基とシロキサン基を考え,吸着サイト,吸着質,吸着サイト-吸着質の構造はHartree‐Fock(HF)レベルの計算で最適構造を求めた.相互作用エネルギーはHFレベルと電子相関を考慮したMP2レベルの計算により決定した.シラノール基においては安定な吸着構造が得られずに,シラノール基における相互作用エネルギーは微分吸着熱の実験値と大略一致した.アンモニア吸着では1個のシラノール基から構成される吸着サイトが,水,二酸化硫黄,アルコール類に対しては2対のシラノール基から構成される吸着サイトがより安定な吸着構造を与え,吸着に望ましいことが分かった.

In recent years, the development of catalysts with high activity and selectivity under extreme reaction conditions has attracted much attention. For the development of catalysts, it is necessary to understand the adsorption structure and interaction of solid surfaces. The molecular orbital method is used to understand the molecular adsorption structure and solid-state interaction, and to establish the catalyst design guidelines. This study aims to investigate the molecular orbital calculation of adsorption species and molecular structure interaction. This year, the adsorption of sulfur, water, sulfur dioxide, sulfur dioxide, A study of the structure of the sorbed substance, sorbed substance and Hartree‐Fock(HF). The interaction between the two groups is determined by the calculation of MP2 and electron correlation. The interaction between the two groups is similar. The adsorption structure is composed of 1 group of adsorption elements, water, disulfur, sulfur, and 2 groups of adsorption elements.