レーザーMBE法による、TiO_2薄膜の作成とその電気化学的光特性の評価

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1)基板の整合性などを利用して、熱力学的安定性の異なるアナターゼ/ルチルの2種の結晶構造をレーザMBE法を用いて制御することに成功した。基板としてl12O3(0001)基板を用いると、ルチル型結晶(TiO2(R))の(100)が、SrTiO3(001)(STO)基板を用いるとアナターゼ型結晶(TiO2(A))の(001)が広い成膜温度範囲で単相として得られることを見い出した。さらに、窒化チタンの酸化過程を用いた、TiN(001)/TiO2(A)/STOエピタキシャル多層膜の高温酸化処理により、通常の熱力学的支配のもとでは達成できない、良質なしかもエピタキシャル関係を保ったTiO2(R)/TiO2(A)/STOの多層構造の作成に成功した。2)コンビナトリアルケミストリーの手法を取り入れたコンビナトリアルレーザMBE装置を用いて、アナターゼ/ルチルのそれぞれの結晶に系統的に遷移金属をドープした。その結果、ルチル型のバルクで20%以上固溶すると報告されているV、Feに対して、アナターゼ型ではルチルに比べて溶けにくいこと、また、それとは逆にルチル型のバルクでは、固溶しないCoについては、アナターゼ型で良く溶けることなど、非常に興味深い結果が得られた。3)電気化学触媒反応の評価を視覚的にかつ高速に評価できる装置を企業と共同開発し、特許申請を行った。Si-SiO2-Si3N4の多層膜からなるセンサーにレーザを照射して誘起される光電流の強度が、局所的な水素イオン濃度に依存することを利用した、pHイメージング法を用いた。Fe2(SO4)3などの酸化もしくはKIなどの還元試薬を用いて、TiO2薄膜上で光水分解後のpH変化を調べた結果、それぞれの薄膜ライブラリーでのpH変化の違いが確認され、この手法がコンビナトリアルに合成された光触媒の高速活性評価に適用できる可能性が示された。