電極表面での吸着構造と電子移動に関する理論的研究

电极表面吸附结构与电子传递的理论研究

• 批准号: 11118216
• 负责人: 中島 徹
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11118216/
• 关键词: ダイヤモンド電極; 第一原理計算; 密度汎関数法; 外部電場; グラファイト電極; Anderson-Newnsハミルトニアン; 電子移動; 吸着子

ホウ素をドープしたダイヤモンドは電気伝導性が高く、また広い電位窓を有するという特徴から優れた電極として注目されている。本研究では、ダイヤモンド表面をクラスターでモデル化し、電場を作用させた際のダイヤモンド電極表面上にある吸着子の吸着構造、電子状態を第一原理計算により決定し、ダイヤモンド電極表面の電子的特性を原子・分子レベルで議論した。吸着構造に関しては、クリーンなダイヤモンド(111)表面、及びホウ素をドープしたダイヤモンド(111)表面に吸着子としてH^+を接近させた系について検討した。表面モデルには第1、2、3層がそれぞれ10、6、4個の炭素原子からなる3層のクラスターモデルを用いた。またホウ素をドープしたダイヤモンド(111)表面は第1層または第2層の炭素原子1個をホウ素原子に置換することによりモデル化した。計算方法には密度汎関数法(B3LYP/6-31G*)を用い、外部電場の効果は、均一電場を一電子演算子として導入する事で考慮した。また、ダイヤモンド(111)表面-H^+間での電子移動過程については、Anderson-Newnsハミルトニアンに基づいて考察した。ダイヤモンド(111)表面とH^+の相互作用については、C-H軸上を吸着サイトとした場合は、外部電場やホウ素の存在の有無に関係なく安定化の傾向は見出されなかった。電極表面-H^+間での電子移動の結合定数の分布は、ダイヤモンド電極の場合では特定のエネルギー準位において幅広く分布しているのに対し、グラファイトでは狭いことが分かった。これらの傾向がダイヤモンド電極と他の炭素同素体電極との電子移動過程の違いを生じさせているものと考えられる。

There is a high level of interest in electricity and electricity, and there is a high level of interest in electricity. In this study, the first principle of electron state is used to calculate the characteristics of the surface electrons of the electrodes in this study. in this study, the characteristics of the surface electrons of the electrodes are determined by the first-principle calculation of the electronic state, and the properties of the surface electrons of the electrodes are discussed in this study. The surface (111), and the surface (111) of the absorber (111) are close to the absorber (111). On the surface, the first, second, and third carbon atoms, the first, the second, and the third, the first, the second and the third. The carbon atom on the surface of (111) has one carbon atom, one carbon atom and one carbon atom. The calculation method applies the density numerical method (B3LYP/6-31G*), the result of the external electric field, and the operator of the uniform electric field. The whole process of transmission and transmission of H^ + electrical devices on the surface of the railway, and the investigation on the basis of the Anderson-Newns monitoring system. The H^ + interaction on the surface (111), the absorption of the gas on the Cmurh, the stability of the external electronic field, and the stabilization of the equipment. The electrode surface-H^ + electron transfer device is combined with the fixed data distribution, the electrical energy distribution, and the distribution of the amplitude of the specific equipment, the distribution of the amplitude, the distribution of the data and the distribution of the data. During the process of transfer of carbon isotope electrons, students will be required to take part in the examination.

项目成果

大脇、山下: "Electric Field Effects on Proton Transfer Reactions at Metal Electrodes"Electrochemistry. 67. 1214-1217 (1999)

Owaki，Yamashita：“金属电极质子转移反应的电场效应”电化学 67. 1214-1217 (1999)

中島,田中,山下: "A theoretical study of aluminium chemical vapour deposition using dimethylaluminium hydride"Surface Science. 444. 99-112 (2000)

Nakajima、Tanaka、Yamashita：“使用二甲基氢化铝进行铝化学气相沉积的理论研究”表面科学 444. 99-112 (2000)。

中島、山下: "Abinitio Study of Aluminum chemical Vapour Deposition using Dimetyl Aluminium hydride"J. of Mol. Struc. (Theochem). 490. 155-166 (1999)

Nakajima，Yamashita：“使用二甲基氢化铝进行铝化学气相沉积的研究”J. of Mol. 490. 155-166 (1999)。