凝集系エネルギー移動における過渡的状態の非定常・非平衡ダイナミクスの理論

粘性系统能量传递瞬态非定常/非平衡动力学理论

• 批准号: 11166229
• 负责人: 長岡 正隆
• 金额: $ 1.02万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11166229/
• 关键词: 化学反応分子動力学法; 分子軌道法; エネルギー移動; 非平衡統計力学; 分子温度; 散逸過程; 非平衡非定常状態; 緩和過程

本年度は環境と反応分子間のエネルギー移動や分子内エネルギー再分配機構を明らかにするために、分子軌道計算や化学反応分子動力学法を基礎に非定常な非平衡分布を求め、局所的温度と微視的なエントロピー生成速度などを定義して考察した。(1)文献調査と研究資料収集: 実験論文等の調査により、概念的整備と現実的反応系を探索した。さらに本特定領域研究の他の実験家メンバーと議論して、実験的成果の理解を深め、非定常・非平衡系の統計力学的手法を再考して、その拡張可能性を検討した。(2)分子軌道法による反応エネルギー移動解析: 凝集相化学反応系の電子状態を分子軌道法や密度汎関数法を基礎に求め、その構造を解明した。実際の計算からエネルギー移動と揺らぎの微視的特徴と非平衡性の構造的起源を探った。特に環境分子群の非平衡性や基質分子に対する配向性とケージ効果などに焦点を当てた。(3)局所的な温度、熱流速、エントロピー生成速度: 溶液反応エルゴードグラフィの考え方を基礎に、溶液内での多原子分子の真の熱平衡状態をグリシンの双性イオンを例に議論し、次に遷移状態理論や線形応答理論に基づいてなされてきた従来の研究成果を踏まえて、非平衡非定常ダイナミクスの視点から凝縮反応系のエネルギー移動に関して分子"温度"の解析を実行した。平成11年9月には本研究で得られた知見に関して学会発表し、その後学術誌に発表した。

This year, we investigated the mechanism of molecular motion, molecular redistribution, molecular orbital calculation, chemical reaction molecular dynamics, unsteady nonequilibrium distribution, local temperature, and Weishi app. (1)Literature survey and research data collection: research, conceptual development, and research system exploration. In this paper, the author discusses the methods of statistical mechanics of unsteady and nonequilibrium systems, and discusses the possibility of expansion. (2)Molecular Orbital Method: Electronic State of Condensed Phase Chemical Reaction System Molecular Orbital Method and Density Universal Correlation Method Characteristics of Weishi app and origin of unbalanced structure The non-equilibrium matrix molecules (3)Temperature, heat flow rate, and speed of generation: A study on the basis of solution reaction, the true thermal equilibrium state of polyatomic molecules in solution, the dual properties of molecules, the secondary transfer state theory, the linear response theory, the basic research results, the non-equilibrium unsteady thermal equilibrium state, the condensation reaction system, and the analysis of molecular "temperature." In September 2011, this research was conducted in the University of Science and Technology.

项目成果

Masataka Nagaoka: "Slippage of Initial Conditions for the Redfield Master Equation"J. Chemical Physics. 111. 5668-5675 (1999)

长冈正孝：“雷德菲尔德主方程初始条件的滑移”J.

Masataka Nagaoka: "Internal Temperature Concept for Fast Transient Dynamics of Chemical Species in Solution"Int. J. Quantum Chemistry. (in press). (2000)

长冈正孝：“溶液中化学物质快速瞬态动力学的内部温度概念”Int。

Masataka Nagaoka: "Non-Markovian Stochastic Schrodinger Equation"J. Chemical Physics. 111. 5676-5690 (1999)

永冈正孝：“非马尔可夫随机薛定谔方程”J。

Masataka Nagaoka: "Internal Heat Flux and Entropy Production Rate for Chemically Reacting System in Solution"Prog. Theor. Physics. (in press). (200)

Masataka Nagaoka：“溶液中化学反应系统的内部热通量和熵产率”Prog。

Masataka Nagaoka: "The Faster Conversion of Ethene Thiol than Vinyl Alcohol in Tautomerization Reaction in Aqueous Solution -Theoretical Prediction-"J. Mole. Struct.. 461/462. 581-588 (1999)

长冈正孝：“水溶液中互变异构反应中乙烯硫醇的转化速度比乙烯醇更快 - 理论预测 -”J.