窒素透過膜を用いたアンモニア合成

利用氮渗透膜合成氨

基本信息

批准号：
11874103
负责人：
町田憲一
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、窒素透過膜の開発を行うために、一連の金属間化合物について窒素の吸蔵ならびに放出特性を検討した。まず、希土類-鉄系金属間化合物 LnFe_7(Ln=希土類)では、表面にRu/Al_2O_3触媒を付与することで窒素分子が解離し、300-500℃の温度で窒素原子は格子内に侵入することが明らかになった。一方、Ti-Fe系金属間化合物TiFe_2についても同様にRu/Al_2O_3触媒を表面に形成させ、予め水素中、300℃で活性化処理を行うことで構造がアモルファスとなり、これにより窒素は効率良く格子内部に取り込まれることが明らかになった。これを踏まえ、今回導入した二元試料同時加熱型真空蒸着装置を用いて多孔質ニッケル板上に上記の金属間化合物膜(厚さ数百nm)を成膜し、、さらにその上面にRu/Al_2O_3触媒層を付与した。次に、これを反応器に隔膜として取り付け、一方の室(触媒層のある方)に窒素ガス、反対側の室に水素ガスを流し、反応器を300℃に加熱することで、アンモニアの合成を行った。その結果、微量ではあるがアンモニアの生成が確認された。しかしながら、LnFe_7系金属間化合物では反応と同時に膜にクラックが生じ、隔膜としての耐久性に乏しいことが明らかになった。従って、Ti-Fe系金属間化合物を中心に更に研究を進め、TiとFeとの組成の割合を調整することで、耐久性に富む窒素透過膜となることが明らかとなった。なお、今回予定していた固体電解質隔膜を用いる方法でもアンモニアの生成を確認できたが、系統的な結果は時間の制限で今回は得られなかった。今後、引きつづき検討する予定である。

在这项研究中，为了开发氮渗透膜，我们研究了一系列金属间化合物的氮储存和释放性能。首先，据透露，在稀有的金属金属间化合物LNFE_7（ln =稀土）中，将RU/AL_2O_3催化剂施加到表面上，分离氮分子，氮原子以300-500°C的温度渗透到晶格。另一方面，Ti-Fe金属间化合物TIFE_2类似地用RU/AL_2O_3催化剂在表面上形成，并在300°C的氢中被激活，并提前在氢中激活，从而导致无定形结构，从而表明该结构有效地将氮掺入了Lattice中。考虑到这一点，使用同时引入的加热型真空沉积设备在多孔镍板上形成了金属间复合膜（几百nm厚），并将RU/AL_2O_3催化层添加到顶部表面。然后将其作为隔膜连接到反应堆上，并将氮气倒入一个腔室（一个带有催化剂层的腔室）中，并将氢气倒入另一个腔室，然后将反应器加热至300°C，以合成氨。结果，尽管少量数量确认了氨的形成。然而，已经揭示了膜裂纹与LNFE_7金属间化合物中的反应同时发生，这些反应作为隔膜的耐用性较差。因此，进一步的研究主要是在Ti-Fe金属间化合物上进行的，并通过调整Ti和Fe组成的比例，揭示了实现了耐用的氮可渗透膜。此外，该方法还通过固体电解质膜片进行了该方法的确认，该方法已计划为这次，但是由于时间限制，这次没有获得系统的结果。我们计划将来继续考虑这一点。