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電子構造制御表面における界面電子移動ダイナミクス

电控表面上的界面电子转移动力学

基本信息

批准号：
12042202
负责人：
魚崎浩平
金额：
$ 2.3万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

構造規制した異種金属原子層を表面に構築した電極表面における電極触媒活性を評価し、電子状態計算で得られる表面電子構造と反応特性の相関を明らかにした。具体的には金単結晶を基板として、既に我々が確立した電気化学的エピタキシャル成長法により種々の被覆率の白金あるいはパラジウム原子層を構築した。この表面の構造を走査型トンネル顕微鏡(STM)、表面X線散乱(SXS)法などにより厳密に規定し、また表面電子構造を紫外線光電子分光(UPS)法や電気化学環境下での二次高調波発生(SHG)分光法により評価した。このようにして構造と電子状態を厳密に規制した表面における電極触媒活性を、主としてホルムアルデヒドの電解酸化反応により評価した。特に、様々な被覆率のパラジウム原子層を金単結晶上に構築し、その構造をSTM、SXSで規定した後に、in situ SHG法などで評価し、異種原子の種類や表面濃度についての依存性を明らかにした。本研究では単結晶Au(111)及びAu(100)電極表面上へのPd析出の測定を行った。Au(111)電極表面上へのPd析出の場合では、多結晶Au電極表面で見られた同様のSHG信号応答が観測された。一方、Au(100)電極表面の場合では、Pd析出に伴うSHG信号の変化は殆ど無かった。この結果は、SHG信号の増強は面方位依存性を有していることを示しており、共鳴SHG信号は(111)面に局在していることが明確にわかった。また、Pd/Au(111)表面における波長依存性と表面方位角依存性についての測定および解析を実施した。

Structure regulation and surface construction of heterogeneous metal layer; evaluation of electrode catalytic activity; calculation of electronic state; and correlation between surface electronic structure and reaction characteristics. The specific structure of the metal crystal substrate is to establish the electrochemical structure of the metal crystal substrate. The surface structure is investigated by micro-mirror (STM), surface X-ray scattering (SXS), density regulation, surface electron structure evaluation by ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS), and secondary high-intensity wave generation (SHG) in electro-chemical environments. The structure and electronic state of the electrode are closely regulated, and the catalytic activity of the electrode is mainly evaluated. In particular, the coverage of the atomic layer on the gold crystal structure, the structure of the STM, SXS, after the regulation, in situ SHG method, evaluation, heterogeneous atomic species and surface concentration of the dependence of the light In this study, Pd precipitation on Au(111) and Au(100) electrode surfaces was measured. In the case of Pd precipitation on Au(111) electrode surface, the SHG signal of polycrystalline Au electrode surface is detected. On the surface of a square, Au(100) electrode, Pd precipitation is accompanied by SHG signal change. As a result, SHG signal intensity increases and azimuth dependence increases. SHG signal resonance increases and azimuth dependence decreases. SHG signal increases and azimuth dependence increases and decreases. SHG signal resonance increases and azimuth. SHG signal increases and azimuth dependence increases and azimuth. SHG signal The wavelength dependence and azimuth dependence of Pd/Au(111) surface are measured and analyzed.