コンビナトリアル手法による強相関磁性薄膜・超格子の高速合成と高速物性評価

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本研究では、酸化物薄膜技術をフルに生かしたコンビナトリアルレーザーMBE法を用いて高速にかつ系統的に磁性薄膜および超格子を作製してその構造評価や物性評価を行うことにより、遷移金属酸化物の薄膜・物性研究に対するガイドラインを提案し、新規物性を探索することを目的としている。薄膜作製に関して、(1)基板温度傾斜法(薄膜作製の最適化や成長モードの温度制御を高速に行う)、(2)コンポジションスプレッド薄膜作製(単一基板上に組成を連続的に変化させた化合物薄膜を作製)、(3)パラレル超格子作製(単一基板上に周期が異なる超格子群を作製)、といったコンビナトリアル手法の要素技術を開発し、Mn酸化物、Ti酸化物、Cu酸化物といった強相関材料に適用した。特に、巨大な第三次非線形光学効果を示すSr_2CuO_3薄膜とCa_2CuO_3薄膜のコンポジションスプレッド薄膜の作製に対しては、基板温度傾斜法を用いて、各組成での最適温度に合うように薄膜作製温度に傾斜をつけ、さらに、格子定数の異なる全ての組成域においてCu-O鎖が薄膜面内に配列しているエピタキシャル配向が実現するように、格子定数を連続的に変化させたバッファー層を開発し、実際に全組成域でのエピタキシャル成長に成功した。その結果、全組成領域で巨大な非線形光学効果を発現させることに成功した。物性評価法に関しては、磁性評価には磁場感度が非常に高く空間分解能も高い走査型スクイッド顕微鏡を適用し、非線形光学特性評価には第三次非線形光学効果を局所的に評価できる非線形光学効果テスターを理研と共同で開発し、上述のCu酸化物のコンポジションスプレッド薄膜の非線形光学効果の組成依存性を高速評価することに成功した。また、一括XRD装置の開発により、結晶構造評価を高速に行い、電気特性評価では、各試料の電気的絶縁をとるためのリソグラフィー技術や高速ボンディング技術を確立して、試料の測定速度を高速化した。