Development of metal halide X-nics in high-quality single-crystalline thin films and interfaces

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本研究の目的は、多彩な機能を持つハライドの薄膜やヘテロ界面で発現する新しい物性と機能を開拓することである。薄膜を用いた精密な物性測定や理想的なヘテロ界面を実現するためには高品質な単結晶薄膜がまず必要となるが、ハライドでは薄膜成長技術が未熟であり、単結晶薄膜の作製報告はこれまで皆無であった。そこで、研究初年度である今年度は、ハライドのエピタキシャル薄膜成長技術の確立に向けて、MBE法によるp型ワイドギャップ半導体のヨウ化銅(CuI)と層状半導体のヨウ化鉛(PbI2)の薄膜成長に取り組んだ。CuIに関しては、格子整合の良いInAsを基板に用いることで、配向を(001), (110), (111)の3方向に制御した単結晶薄膜を作製することに成功した。また、吸収端近傍に現れる鋭い励起子共鳴を利用して、基板からのエピタキシャル歪みによって価電子帯上端のバンドが分裂することを高精度で検出し、歪みとバンド構造変化を関係づける変形ポテンシャルを精密に決定した(Phys. Rev. B 106, 125307 (2022))。PbI2においても、原子層レベルで表面平坦な単結晶薄膜の作製プロセスを確立した。この条件で膜厚を3から50原子層の間で系統的に変化させた薄膜を作製し、量子井戸層幅が励起子ボーア直径と同程度となる領域において、励起子の強い閉じ込め状態から弱い閉じ込め状態へのクロスオーバーが起こることを、層状半導体において初めて実験的に検出することに成功した(Appl. Phys. Lett. 122, 073101 (2023))。なお、ハライドを基軸としつつ様々な物性を有する異種材料との接合作製による機能創成も研究のスコープに含めており、ヒ化物、カルコゲン化物、酸化物などトポロジカル物性を示す薄膜作製と電子輸送現象の研究を並行して行い、多数の成果を得た。