極超短パルスレーザー誘起電子・核波束動力学理論の開発とその化学反応への応用

超短脉冲激光诱导电子/核波通量动力学理论的发展及其在化学反应中的应用

• 批准号: 04J03435
• 负责人: 佐藤 幸男
• 金额: $ 1.79万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-04J03435/
• 关键词: 近赤外強レーザー場; 時間依存断熱状態法; 強レーザー場誘起非断熱遷移; 振動核波束動力学計算; 分子ダイナミクス; 多自由度の振動自由度; 分子内回転; 電気陰性度; 強レーザー場; 時間依存断熱電子状態; 分子内電子移動; 振動モード間カップリング; 増強イオン化; 選択的結合切断; 解離反応制御; 化学反応機構; 核波束; 時間依存シュレーディンガー方程式; サイクル平均

本年度はこれまでに開発した理論を多自由度の振動自由度を持つ系や水素原子のダイナミクスへ適用し、下記のような近赤外強レーザー場中での分子ダイナミクスに関する新たな知見を得た。・多自由度の振動自由度を持つ系への拡張時間依存断熱電子状態上で古典トラジェクトリ計算を実行することで、多自由度の振動自由度を持つ系のダイナミクス計算が可能となった。本手法を用いてエタノール1価カチオン分子や1-プロパノール1価カチオン分子においてOH基の分子内回転がレーザー電場によって抑制されることを明らかにした。・C_<60>フラーレン分子への適用C_<60>分子の12価カチオンにおいて振動核波束動力学計算を実行し、1800nmの波長を持つレーザー光照射時に分子振動の運動エネルギーとして10eV超の運動エネルギーを分子が獲得してもなお、分子が壊れずに存在することを明らかにした。・強レーザー場中における水素原子のダイナミクス強レーザー場中での水多価カチオン分子の超高速ダイナミクスを解析し、20fs程度の超短パルスを水分子に照射したときの反応機構を明らかにした。時間依存断熱状態法が水分子内の水素原子のように高速で運動する場合においても適用可能であることを確認できた。・強レーザー場中における解離反応の解離収率を予測するための定性的な理論1-プロパノール分子がエタノール分子と同様にC-0結合伸張時に強レーザー場誘起非断熱遷移を起こす結合長がC-C結合のそれよりも長いこと、その結果として解離収率をあげるにはより長いパルス長を必要となることを明らかにした。強レーザー場誘起非断断熱遷移を起こす結合長の違いは原子の持つ電気陰性度の違いに由来する。この結果は分子の骨格を形成する原子の電気陰性度から解離収率のパルス長依存性を予測できる定性的な理論が構築可能であることを示唆している。

This year, the theory of multiple degrees of freedom and vibration degrees of freedom were developed, and new knowledge was obtained on the application of molecular physics in the field of near-infrared radiation. The vibration degree of freedom of multi-degree of freedom system is dependent on the thermal electron state. The classical calculation is possible. The vibration degree of freedom of multi-degree of freedom system is possible. This method uses the OH group in the molecule and the intramolecular loop in the molecule to suppress the electric field. The <60><60>calculation of vibration nuclear beam dynamics of C_(12) molecules was carried out. The wavelength of 1800nm was maintained. The molecular vibration motion was generated when the light was irradiated. The molecular vibration was generated when the light was irradiated. The molecular vibration was obtained and the molecular vibration was obtained. In the strong field, the water atom is separated from the strong field, and the water molecule is separated from the strong field by the ultra-high speed separation, and the ultra-short separation of the water molecule is separated from the strong field by the ultra-high speed separation. The time-dependent thermal state method is applicable to situations where water atoms in water molecules move at high speeds The dissociation rate of the dissociative reaction in the strong magnetic field is predicted by the qualitative theory. The molecular identity is determined by the C-0 binding. The strong magnetic field induces the non-discontinuous thermal migration. The binding length is determined by the dissociation rate. Strong magnetic field induces continuous thermal migration, and long-term interactions with atoms cause electrical conductivity. The results show that the molecular structure formation, atomic electronegativity, dissociation rate, and length dependence can be predicted and qualitatively theorized.

项目成果

Stability limit of highly charged C_<60> cations produced with an intense long-wavelength laser pulse : Calculation of electronic structures by DFT and wavepacket simulation

用强长波长激光脉冲产生的高电荷 C_<60> 阳离子的稳定性极限：通过 DFT 和波包模拟计算电子结构

• 发表时间: 2006
• 期刊: Chemical Physics Letters 430
• 作者: R.Sahnoun;K.Nakai;Y.Sato;H.Kono;Y.Fujimura;M.Tanaka
• 通讯作者: M.Tanaka

Theoretical investigations of the Electronic and Nuclear Dynamics of Molecules in Intense Laser Fields : Quantum Mechanical Wave Packet Approaches

强激光场中分子的电子和核动力学的理论研究：量子机械波包方法

• 发表时间: 2006
• 期刊: Bulletin of the Chemical Society of Japan 79
• 作者: Hirohiko Kono;et al.
• 通讯作者: et al.

Quantum mechanical study of electronic and nuclear dynamics of molecules in intense laser fields

• DOI: 10.1016/j.chemphys.2004.04.017
• 发表时间: 2004-09
• 期刊: Chemical Physics
• 影响因子: 2.3
• 作者: H. Kono;Y. Sato;N. Tanaka;T. Kato;K. Nakai;S. Koseki;Y. Fujimura

Theoretical investigation of the stability of highly charged C_<60> molecules produced with intense near-infrared laser pulses

强近红外激光脉冲产生的高电荷C_<60>分子稳定性的理论研究

• 发表时间: 2006
• 期刊: Journal of Chemical Physics 125
• 作者: S.Saito;I.Ohmine;R.Sahnoun
• 通讯作者: R.Sahnoun