均一核生成の化学:結晶化の動的過程の理論研究

均相成核化学：结晶动态过程的理论研究

• 批准号: 15685002
• 负责人: 松本 正和
• 金额: $ 13.31万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15685002/
• 关键词: 水; 水素結合; ネットワーク; 均一核生成; 結晶成長; 非晶質; 第二臨界点; 氷; アモルファス氷; アモルファス

シリコンや水などのネットワーク性液体の過冷却融液状態での構造の特徴を抽出する方法として、水の水素結合ネットワークを多面体様フラグメント(擬多面体)に一意的に分割する手法を考案した。擬多面体は、通常の多面体の定義を拡張したもので、低温の水等の水素結合ネットワークの特徴を抽出するのに適している。この手法により、結晶のような明らかな秩序構造をもっていない場合でも、局所構造の特徴を直接識別分類できる。この手法を、シリコンや水、あるいはメタンハイドレートの核生成と結晶化プロセスに適用することで、融液状態から、どのようにして局所的秩序が形成され、それが結晶の長距離秩序につながっていくのかを、余すところなく観察できることを示した。水の液液相転移においては、低密度液相のネットワークの大部分が、ごく少数のフラグメントの組合せで被覆できることを示した。我々の行った過冷却水の均一核生成過程の場合、初期に出現する核は、少数種類の非晶質状のフラグメントを多く含む非晶質核であると推定された。一方、シリコンが均一核生成する場合は、核の構造はすでに結晶の部分秩序を持つことがわかった。低密度水と低密度非晶質シリコンの構造は非常によく似ていることが、フラグメント解析からも裏付けられた。メタン水溶液からメタンハイドレートの結晶が成長する場合には、12面体型ケージが速度論的にまず急激に増加し、あとからそれらに隣接する形で14面体型ケージがゆっくり増加することが観察された。

シ リ コ ン や water な ど の ネ ッ ト ワ ー ク liquid の supercooled melt liquid state で の tectonic の 徴 を spare す る method と し て, water の element combination ネ ッ ト ワ ー ク を polyhedron others フ ラ グ メ ン ト (quasi polyhedron) に に segmentation of す る gimmick を test case し た. Quasi polyhedron は, usually の polyhedron の definition を company, zhang し た も の で, cryogenic の の water, such as water element with ネ ッ ト ワ ー ク の, 徴 を spare す る の に optimum し て い る. こ の gimmick に よ り, crystallization の よ う な Ming ら か な order tectonic を も っ て い な い occasions で も, bureau tectonic の 徴 を directly identify classification で き る. こ の を, シ リ コ ン や water, あ る い は メ タ ン ハ イ ド レ ー ト の nuclear generating と crystallization プ ロ セ ス に applicable す る こ と で, melting liquid state か ら, ど の よ う に し て が bureau's order form さ れ, そ れ が crystallization の long order に つ な が っ て い く の か を, yu す と こ ろ な く 観 examine で き る こ と を shown し た. Moving water の liquid liquid phase planning に お い て は, low density liquid の ネ ッ ト ワ ー ク の most が, ご く minority の フ ラ グ メ ン ト の combination せ で coating で き る こ と を shown し た. Cooling water line I 々 の っ た had の の occasions, initial に uniform nucleation process す る nuclear は, a few species の amorphous form の フ ラ グ メ ン ト を く more contain む amorphous nuclear で あ る と presumption さ れ た. On one side, the シリコ が が が is uniformly nucleated in the する case of <s:1>, the <s:1> nuclear <s:1> structure <e:1> すでに crystalline <s:1> part order を is held by とがわ とがわ とがわ とがわ った った った った った った った った. Low density water と low-density amorphous シ リ コ ン の tectonic は very に よ く like て い る こ と が, フ ラ グ メ ン ト parsing か ら も in pay け ら れ た. メ タ ン aqueous か ら メ タ ン ハ イ ド レ ー ト の crystallization が growth す る occasions に は, 12 surface shape ケ ー ジ が speed theory に ま ず nasty shock に raised し, あ と か ら そ れ ら に 隣 meet す る form で 14 surface shape ケ ー ジ が ゆ っ く り raised plus す る こ と が 観 examine さ れ た.

项目成果

M.Matsumoto: "水からの氷核生成シミュレーション"Bussei Kenkyu. 80-6. 769 (2003)

M.Matsumoto：“水的冰成核模拟”Bussei Kenkyu 80-6 (2003)。

S.Saito, M.Matsumoto, I.Ohmine: "水の多様性;ダイナミックスと反応性"NetsuSokutei. 31(1). 6-13 (2004)

S.Saito、M.Matsumoto、I.Ohmine：“水多样性；动力学和反应性”NetsuSokutei 31(1) (2004)。