Development of catalysts for hydrogen production and environmentally benign organic synthesis by the precise control of metallic species on the specific surface sites

持続可能な開発目標(SDGs)達成の観点から、効率的な水素製造技術の確立および有機合成反応の環境負荷低減は重要な課題である。その達成の鍵となる触媒開発において、貴金属使用量の飛躍的削減のために、触媒効率を極限まで高める必要がある。本研究は、水素製造技術および低環境負荷有機合成反応に有効な触媒開発を目的とする。特に、超微細化した表面金属種の構造的・電子的動態の支配因子を解明し制御する学理の確立を図る。そこで本年度は、特に特定の表面構造を有する様々な酸化チタン系担体を活用し、触媒調製条件を最適化して含窒素有機化合物の水素移動型合成反応に有効な超高活性触媒の開発を行った。その結果、無溶媒条件下で多様な第一級アルコールによる尿素の多段アルキル化反応に有効な酸化チタン担持イリジウム触媒を開発した。酸化チタン担体の結晶構造が触媒活性に顕著な影響を及ぼしており、SMSIによって適切な原子価状態にある超高分散表面イリジウム種が形成され、触媒活性向上が達成されたと推察される。本触媒は、少なくとも5回は大幅な劣化を伴うことなく使用可能であった。さらに、酢酸からアセトアルデヒドへの部分水素化に有効なパラジウム修飾鉄触媒を開発した。特にPd添加量が多い触媒が優れた選択性と耐久性を示した。触媒のキャラクタリゼーションの結果、還元前処理過程におけるコア-シェル型Pd-Fe合金ナノ粒子の形成が確認され、これが優れた触媒性能を示す要因であると推察された。

持続可能な開発目標(SDGs)達成の観点から、効率的な水素製造技術の確立および有機合成反応の環境負荷低減は重要な課題である。その達成の鍵となる触媒開発において、貴金属使用量の飛躍的削減のために、触媒効率を極限まで高める必要がある。本研究は、水素製造技術および低環境負荷有機合成反応に有効な触媒開発を目的とする。特に、超微細化した表面金属種の構造的・電子的動態の支配因子を解明し制御する学理の確立を図る。そこで本年度は、特に特定の表面構造を有する様々な酸化チタン系担体を活用し、触媒調製条件を最適化して含窒素有機化合物の水素移動型合成反応に有効な超高活性触媒の開発を行った。その結果、無溶媒条件下で多様な第一級アルコールによる尿素の多段アルキル化反応に有効な酸化チタン担持イリジウム触媒を開発した。酸化チタン担体の結晶構造が触媒活性に顕著な影響を及ぼしており、SMSIによって適切な原子価状態にある超高分散表面イリジウム種が形成され、触媒活性向上が達成されたと推察される。本触媒は、少なくとも5回は大幅な劣化を伴うことなく使用可能であった。さらに、酢酸からアセトアルデヒドへの部分水素化に有効なパラジウム修飾鉄触媒を開発した。特にPd添加量が多い触媒が優れた選択性と耐久性を示した。触媒のキャラクタリゼーションの結果、還元前処理過程におけるコア-シェル型Pd-Fe合金ナノ粒子の形成が確認され、これが優れた触媒性能を示す要因であると推察された。