塩素化合物を経由しない新たな太陽電池用多結晶シリコン製造プロセスの開発

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本年度は本研究の大目的である、塩素化合物を経由しない新たな太陽電池用多結晶シリコン製造プロセスの開発との観点から、副生するテトラアルコシシラン(TEAS、AとしてエタノールE、メタノールM)の活用法を様々な角度から検討した。その第一としてトリアルコキシシラン(TRAS)への転換、TEAS+H_2→TRAS+AOHに関しては、様々な触媒をも用いた多様な温度条件の下での反応を繰り返した結果、熱力学的に低温での反応が期待されたTEESの転化率はTEMSに比べ相当高い(50%転化率温度にして300℃程度低い)ものの、TRESの生成はみられなかった。そのため、MeOH系でのTRMS収率の向上を目的とした検討を中心に行ったところ、白金触媒ばかりではなく、銅アセチルアセトナートを前駆体として用いたときも、反応温度1023Kで数%のTRMS収率が得られたが、それ以上の転化率を記録することは困難であった。第二に熱力学的には、上記よりやはり400℃程度低い温度から進行が期待されるTEMS+2H_2→Si+4MeOHの可能性について実験的に検討した。なおTEESについては、上述のように副反応が支配的になる可能性が高いことから、検討はMeOH系についてのみ行った。アルミナボール上への析出物については、XRDおよびSEMEDXでの分析によりアモルファス状のSiあるいはその化合物との推定は得たものの、より詳細なXPSでの分析により、様々なSi化合物の混合体として存在していることが示唆された。最後に、特にEtOH系TEESの加水分解について検討し、MeOH系より200℃程度低い温度で高純度シリカ微粉の生成が可能なことを確認した.