グラフェンを用いた高性能リチウム電池電極材料の開発

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平成23年度の研究においては、単原子層シート構造のグラフェンが3次元的に再積層化したキャパシタ電極の新規合成法開発を行った。グラフェンの合成時に酸化マンガンシートを導入して単原子層シートグラフェンとの交互再積層体を中間体として、これにアニリンモノマーを加えた後、マンガン酸化物シートの溶解とその場(in-situ)でのアニリンの酸化重合を同時に行った、これにより、グラフェンシート層間にポリアニリンがスペーサーとして挿入された3次元構造を有したナノグラフェン/ポリアニリン再積層体電極の合成に成功した。この3次元電極は水溶液中(1M-H_2SO_4)で641F/gの非常に巨大なキャパシタ容量を示した、このキャパシタ容量はグラフェン材料において現時点では世界最高値である。この巨大容量の発現は、イオン拡散パスを有した3次元再積層体グラフェンで表面積利用効率が向上したことから電気二重層(EDLC)容量の増大が実現したこと、および、スペーサーとして挿入したポリアニリンの電気化学活性なプロトン容量が加算されたためと考えられる。また、さらに高容量型グラフェン電極開発を目的にナノ結晶活物質が表面修飾された高エネルギー密度型電極の合成法開発と充放電特性評価を行った。研究目標値としたリチウム貯蔵容量800mAh/gの負極容量に迫る性能を達成し、さらにこれらのグラフェン修飾電極の充放電サイクル特性の評価も行った。これらのリチウム電池電極材料の性能は電気自動車用高密度二次電池に要求される電極性能を有しており、グラフェンを効果的に利用した新しい高性能リチウム二次電池電極材料を単原子層シートグラフェンをベースに開発することが出来た。