レドックス活性な錯体をユニットとした分子性環状構造体の構築と情報伝達素子への展開

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本年度は、レドックス活性錯体であるRu三核錯体をユニットとした環状構造体の構造解析を行うことで、構造体の骨格構造を明らかにした。さらに電気化学的特性及び電子移動速度の評価を行うことで、架橋配位子によって環状体内部の電子移動速度が異なることを示し、分子型量子セルオートマトン(MQCA)素子として適した環状分子を見出した。本研究では前年までに構造を明らかにしていた2,2,2-ジアザビシクロオクタン(dabco)架橋環状六量体に加え、新たにピラジン架橋環状四量体と1,3-ジピリジルプロパン架橋環状二量体、三量体および四量体の分子構造を明らかにした。従来系においてMQCA素子を構成する環状体としては、環状二量体や四量体が想定されているが、前年度までの研究段階では、これらの環状体の分子構造は明らかになっていなかった。本年度の研究結果では、本研究で用いたRu多核錯体の環状四量体が、MQCAに理想的な正方形の分子構造を持っていることが示された。また、この環状四量体の電子移動速度の評価を行うと、MQCA素子として最適な電子移動速度を持っていることが示された。これらの結果は、本研究で合成した多核錯体の環状四量体が、MQCA素子として利用可能であることを示唆している。多核錯体ユニットを利用したMQCA素子の合成は、本研究が初めてであり、また、構造解析のみならず電子移動速度の評価や架橋配位子が与える影響の検討及び複数の分光学的手法による混合原子価状態の安定性の評価を行ったMQCA素子用分子の研究例としては世界初となる。さらに、これまで集積化例が限られていた多核錯体系において、安定な分子性構造体の構築に成功したことは、今後の錯体化学の発展に繋がる重要な研究成果と言える。