Untersuchung der Selektivität der Schwingungsenergieübertragung in vier-atomigen Systemen mit Hilfe des multiconfiguration time-dependent Hartree (MCTDH) Verfahrens

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Die Untersuchung der Selektivität der Schwingungsenergieübertragung ist eine sehr wichtige Aufgabenstellung der Quantenmoleküldynamik. In der Tat führt ein besseres Verständnis der Selektivität zu einem tieferen Verständnis der Reaktion. (Wir verwenden den Ausdruck 'Reaktion' hier sehr allgemein, es ist nicht unbedingt eine chemische Veränderung damit gemeint). Die Cis-Trans Isomerisierung des HONO-Moleküls ist zum Beispiel eine sehr selektive Reaktion, für die die RRKM Theorie von R. A. Marcus nicht mehr gültig ist. Die Geschwindigkeit der Reaktion kann, entsprechend dem Anfangszustand, sehr stark beschleunigt oder verlangsamt werden. Ein anderes System, das sehr interessant ist, um diese Moden-Selektivität zu untersuchen, ist die Berechnung der Querschnitte der inelastischen (H2)v+(H2)µ (H2)v'+(H2)µ' Streuung. (Einige der Wasserstoffatome können dabei auch durch Deuterium-Atome ersetzt sein). Dies ist ein Beispiel von resonanten oder quasi-resonanten Energietransfer in vier-atomigen Systemen. Für die Chemie im interstellaren Raum ist diese Reaktion von großer Bedeutung.