近赤外応答四重極共鳴局在表面プラズモンセンシングプレートの開発

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作製したAuナノシェル表面に対して11-mercaptoundecanic acid、N-biotinyl-3、6-dioxaoctanediamine分子を用いた化学結合を利用することでStreptavidin (SA)分子を吸着・固定し、その際の局所的な誘電率変化に対するプラズモン共鳴波長シフトを測定することでセンシング素子への適性を示した。化学修飾プロセス後におけるナノシェルアレイの光学応答を測定し、極大消光ピーク位置が赤外方向へ最大67nmシフトすることを確認した。ここで、特定分子吸着現象を検出可能であることを示した。また、Langmuir吸着等温式を用いて算出したSA分子の溶液濃度一被覆率の関係を実験値と比較したところ、良く合致することを示した。結合定数が1.5x10^<12>mol/Lであることを実験的に明らかにし、検出限界感度5fMを達成した。これは市販レベルの数十倍に相当する検出感度であり、本研究において作製したナノ構造の優位性を示した。また、検出限界濃度におけるSA分子の被覆率は0.029であり、個々のナノシェル当たり50個以下のSA分子吸着に対して光学応答が変化することがわかった。同時に、X線光電子分光法および赤外吸収分光法を用いて化学修飾プロセス前後における表面を評価したところ、11-mercaptoundecani cacid分子、N-biotinyl-3、6-dioxaoctanediamine分子、SA分子が確実にナノシェル表面に対して吸着・固定していることを示した。上記のピークシフトが目的分子の吸着現象に由来することを確認した。本研究において提案したナノシェル配列構造はギャップ部分に誘起される増強電場を利用することで市販品と比較しても非常に高感度・高効率なLSPRセンシングプレートへの適応が可能であることを理論的・実験的に示した。将来、本研究において得られた成果や知見が簡便・安価・安心なセンシングプレートを早期実用化への牽引役となり、社会基盤の安定と発展の礎となることを期待する。