Strukturbildung bei der Elektrooxidation von CO und H2/CO-Gemischen an Pt-Elektroden: Mechanismus und Anwendung auf Brennstoffzellen

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Fast alle elektrochemischen Reaktionen zeigen in einem gewissen Bereich der externen Parameter dynamische Instabilitäten. Eine häufig beobachtete und gut untersuchte Erscheinungsform solcher Instabilitäten sind z.B. Oszillationen im Strom bei konstanter äußerer Spannung. Bei weitem schlechter untersucht sind Potential-, Konzentrations- und Adsorbatmuster, die sich in ähnlichen Parameterbereichen an der Elektrodenoberflächen ausbilden. In dem beantragten Projekt soll die spontane Ausbildung von Konzentrations- und Potentialmustern bei der elektrochemischen Oxidation von CO sowie von H2/CO-Gemischen an Pt-Elektroden untersucht werden. Beide Systeme sind sowohl für ein fundamentales Verständnis der Elektrokatalyse als auch im Hinblick auf die Entwicklung von verbesserten Niedrigtemperaturbrennstoffzellen von großer Bedeutung. Als experimentelle Methoden sollen Potentialmessungen mit Mikrosonden zur Erfassung des Potentialabfalls über die Doppelschicht als Funktion von Ort und Zeit sowie oberflächenverstärkte IR-Spektroskopie in der abgeschwächten Totalreflexionsgeometrie (ATR-SEIRAS) zum Einsatz kommen. Ziel der IR-spektroelektrochemischen Messungen ist es, den Reaktionsmechanismus, der zur Ausbildung der Strukturen führt, aufzudecken. Mit Modellrechnungen soll zunächst der aus den Messungen extrahierte Reaktionsmechanismus verifiziert und anschließend die räumliche Strukturbildung analysiert werden. Schließlich soll untersucht werden, inwieweit die nichtlinearen Phänomene für eine Steigerung der Reaktionsrate, insbesondere unter Bedingungen, die in Brennstoffzellen relevant sind, ausgenutzt werden können.