Mechanistische Untersuchung zu Pd-katalysierten Arylierungsreaktionen

Ziel der geplanten Untersuchungen is es，den Reaktionsmechanismus der palladiumkatalysierten Kreuzkupplung von Carbonsäureden mit Boronsäuren zu Ketonen mit Hilfe von Dichtefunktional-Rechnungen（DFT）in Combination with gezielten spektroskopischen Untersuchungen aufzuklären.为了建立一个模型，在钯（O）/三甲基膦催化分解剂中使用苯基硼进行电解，解决起始材料、产品和中间体韦尔登的几何和能量问题。Anschließend sollen Übergangszustände und Reaktionspfade identifiziert韦尔登，durch die diese Strukturen zu Katalysezyklen zusammengefügt韦尔登können.这一过程将导致能量损失，并导致配体和添加剂对韦尔登的影响。这一反应机理必须通过特殊的实验加以验证，韦尔登。结果发现，在复杂体系中进行的研究，在Suzuki-联芳基合成中也得到了韦尔登。

Ziel der geplanten Untersuchungen ist es, den Reaktionsmechanismus der palladiumkatalysierten Kreuzkupplung von Carbonsäurehydriden mit Boronsäuren zu Ketonen mit Hilfe von Dichtefunktional-Rechnungen (DFT) in Kombination mit gezielten spektroskopischen Untersuchungen aufzuklären. Für eine Modellreaktion, die Umsetzung von Essigsäureanhydrid mit Phenylboronsäure in Gegenwart eines Palladiums(O) / Trimethylphosphin-Katalysators, sollen Geometrien und Energien von Startmaterialien, Produkten und möglichen Intermediaten berechnet werden. Anschließend sollen Übergangszustände und Reaktionspfade identifiziert werden, durch die diese Strukturen zu Katalysezyklen zusammengefügt werden können. Auf diese Wiese soll der energetisch günstigste Katalysezyklus ermittelt und Voraussagen bezüglich des Einflusses von Liganden und Additiven ermöglicht werden. Der berechnete Reaktionsmechanismus soll mittels spektroskopischer Untersuchungen experimentell verifiziert werden. Im Erfolgsfall sollen die Untersuchungen auf komplexere Systeme, insbesondere auf die Suzuki-Biarylsynthese, ausgeweitet werden.