貴金属ドープ半導体光触媒反応による高効率太陽光エネルギー変換材料の開発

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表面プラズモン共鳴(SPR)による吸収を可視近赤外領域に示す金ナノ粒子の光触媒活性について単一粒子・単一分子計測による検討した。金ナノ粒子に白金(Pt)を修飾すると水素発生の効率が向上する。この水素発生機構を明らかにするため、単一粒子レベルでの発光と構造の相関を調べた。金三角形ナノプリズム(Au TNP)の先端、エッジ、および表面全体にPtを担持した三種の異方性のPt-Au TNPを合成した。これをSPR光触媒とする可視、近赤外光照射下での水からの水素生成について調べた。単一粒子発光スペクトル測定から、発光消光は面内二極SPR（DSPR）が主過程で、Au TNPのDSPR励起によってホット電子がPtへ移動し水素を発生する。FDTD計算から、PエッジAu TNPはより強いSPR誘起電場を有し、電子移動と電荷分離を容易にし、PtカバーAu TNPはPt-チップ および PtカバーAu TNPよりも高い水素生成効率を示した。次に、Au TNP単一粒子のエッチング過程のその場観測に成功した。Au TNPの幾何構造はTNPからナノ円板(ND)への変化が、発光スペクトルの形、強度から観測できる。SPR励起によるホット電子の生成、移動、分離と再結合と、Au TNPの幾何構造と関係から、Pt-Auナノ構造体の光触媒活性度に及ぼすAuの幾何構造の影響を明らかにした。Au TNP、角が尖っていないO-TNPおよび NDの3種にPtを担持させた複合体の単一粒子発光スペクトルから、Pt-チップAuナノ板では面内SPRが発光消光の主過程で、ホット電子がAuからPtへ移動し、水素発生が起こる。Pt-チップAu O-TNPがより広い先端部位を有し、SPR電場が局在化するので、Pt-チップAu TNPやPt-チップNDよりも高活性を示した。