超分子ヒドロゲルの階層的ダイナミクスに基づくゾル－ゲル転移の制御

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超分子ヒドロゲルは、自己組織性の低分子(ゲル化剤)から形成される。超分子ヒドロゲルを機能性材料として応用展開するためには、ゾルーゲル転移を正確に理解し、制御することが必要である。本研究では、超分子ヒドロゲルのゾルーゲル転移と繊維状会合体の形態、凝集状態、およびそれらの動的な挙動とゾルーゲル転移の関係を明らかにすることを目的とした。これまでに、繊維状会合体およびその凝集状態の制御に関する研究を実施し、さらに、繊維状会合体の動的挙動についても検討した。その結果、繊維状会合体の融合はある程度抑制されており、ゾルーゲル転移に要する時間は繊維状会合体の形態、ひいてはその拡散に強く依存することが示された。本年度は、ゲル化剤の化学構造に基づきゾルーゲル転移に要する時間が異なるゲルを作製し、ゲルの構造・物性とそれらの不均一性を検討した。異なる3種類の両親媒性分子を用いて、ゾルーゲル転移に要する時間が異なるゲルを調製した。これらのゲルの局所物性を粒子追跡法に基づき評価した結果、特定の空間スケールにおいて、網目サイズは不均一であることが明らかとなった。また、網目サイズの不均一性の空間スケールが小さいほど、ゾルーゲル転移に要する時間は短かった。このことは、不均一性がゾルーゲル転移の速度と関係することを示している。さらに、ゲル化剤から成る繊維状会合体のモデルとして、形態が比較的安定なセルロースナノファイバー(CNF)を用いて検討を行った。不均一性を制御したCNF分散液と高分子水溶液を原料とし、CNF/高分子複合膜を作製した。その結果、原料であるCNF水分散液の不均一性のサイズスケールを減少させることによって、複合材料の伸長特性を大きく向上することが明らかとなった。これは、不均一構造に基づく複合材料の新たな設計指針になり得る。