遷移金属によるワイドギャップ半導体の電気特性制御と可視光透明太陽電池への展開

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本年度は2年計画の最終年度として、ヘテロpin積層膜形成について検討し、サファイア基板上電極層として1.酸化亜鉛(ZnO)にバナジウム(V)を添加した単一ドメインn型VZOを用いた場合と2.固相成長法により形成したデラフォサイト型p型酸化物CuCrO2を用いた場合について調べた。1.下部n型層として低抵抗かつ表面平坦な単一ドメインVZO薄膜(堆積温度200℃、V添加量3.5 at.%)を100 nm堆積し、アルゴン・酸素混合(Ar+O2)ガスを用いてストイキオメトリに近いi型ZnO層を堆積温度450℃で形成した後、p型層として堆積温度450℃でCuCrO2薄膜を連続堆積した。昇温や連続堆積によるVZO層の特性変化は無かったものの、いずれの条件においてもp型層は配向しなかった。このp型層の光透過率が低いために、可視光平均透過率(VIS-AT)は40-50%と低かった。2.下部p型層として、固相成長法によりマグネシウム(Mg)と窒素(N)を共添加した膜厚50 nmのCuCrO2薄膜(Mg-CCO:N)を形成した後、i型層として堆積温度450℃で膜厚250 nmのZnOを積層した。固相成長温度900℃で形成したMg-CCO:N薄膜上に高配向なZnO配向膜を形成した。特に、固相成長膜表面の析出物を酸性溶液でエッチング除去することで、VIS-ATが向上するだけでなく、積層膜の配向性向上を観測した。さらに、ZnO堆積時に酸素分圧比15%程度のAr+O2ガスを用いることによって、c軸単一配向を示した。このZnO層は高配向であるために低欠陥・高光透過率であり、酸素導入による定比性からの逸脱低減のみならず、面内整合が作用した結果であることを解明した。また、n型導電層となるVZOはi型ZnOと同じ結晶構造であるために高c軸配向で面内整合し、VIS-AT80%のへテロpin積層膜を得た。