A combined method of molecular dynamics and deep learnings to explain transition states in complex molecular systems

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ソフトマターにおいて構造変化の遷移状態を同定するために自由エネルギー曲面を描くことが必須であ る。分子動力学MDシミュレーションなどで得られる多自由度の時系列データの中から物理的直観に頼ることなく、適切な反応座標となる分子間構造を記述する変数を抽出する技術が必要となる。近年、深層学習を用いて反応座標を探索する研究が行われており、そこで入力層に集団変数、出力層にコミッター値が用いられる。一般に、深層学習では多重に非線形変換をしているため、どの集団変数が反応座標の学習結果に寄与しているかを詳細に説明することは困難である。そこで、説明可能なAI(XAI) を用いてこの困難を克服した。具体的には、Local Interpretable Model-agnostic Explanation(LIME) とゲーム理論に基づく Shapley Additive exPlanations(SHAP) という手法を用いて、アラニンジペプチド異性化反応における 2面角とコミッターに対して深層学習を用いた学習をし、そこで各集団変数の反応座標への寄与の度合いを求めた。ここで、コミッターとは，マクスウェル－ボルツマン分布に従うランダムな速度を与えた任意の初期構造から出発し、反応物Aよりも先に生成物Bに到達する確率として定義される。仮に初期構造が遷移状態にある場合、AとBに到達する確率が等しいためコミッター値は1/2となる。言い換えると、遷移状態とは適切な反応座標を使用したときコミッター値が1/2となるような初期構造の集合として記述することができる。LIMEとSHAPにより、予測された反応座標に対して各2面角の寄与度を与え、それは以前に報告されたコミッターテスト解析の結果を支持するものであった。また、コミッター値が1/2の遷移状態近傍のデータに対して局所的な説明モデルを与えたところ、反応座標へ寄与する主要な2面角の物理的な意味を明らかにすることができた。