Tailor-made modification of polymeric materials by star polymers serving as designed nanodomains

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１.星型ポリマーを架橋点にもつゲルの合成星型ポリマーの合成時に用いる架橋剤に、N,N’-メチレンビスアクリルアミド（BIS）を用いてアーム鎖の重合度、分岐数が異なるさまざまな星型ポリマーを合成した。ゲル中の星型ポリマー分子のモル濃度がほぼ等しくなるようにゲルを合成したところ（濃度／アーム重合度を一定）、重合度に対して弾性率および破断伸びが極大値を示した。粘度測定から星型ポリマーの重なり濃度を求めたところ、重なり濃度より高濃度の星型ポリマーがゲル中に存在していると、高い力学特性を示すことがわかった。これらの結果は、アーム鎖間が充分に相互作用することが力学特性の向上に重要な役割を果たしていることを示している。架橋剤に疎水性のものを用いると、水中でのゲル生成時の網目鎖形成を阻害し、生成ゲルの弾性率が低下した。小角X線散乱（SAXS）測定より、ゲル中で星型ポリマー架橋点が比較的均一に分散していることが明らかとなった。2.星型ポリマーのナノ分散による結晶性高分子の特性改質付加開裂連鎖移動（RAFT）重合を用いてアーム鎖重合度が異なる星型ポリ（n-ブチルアクリレート）（PBA）を合成した（アームDPn = 102, 196）。星型ポリマーの末端カルボキシ基と、別途合成したポリカプロラクトン（PCL）（DPn = 36, 69）を縮合させることで、目的とする星型ブロックコポリマーを得た。5wt%の星型P(BA(100)-b-CL(36))を添加したPCLフィルムは無添加のものと比較して最大応力、弾性率、伸びが増大した。ジブロック構造によってマトリックスPCLの結晶性部位が繋ぎ合わせられ、星型ポリマーとの間で滑りが起こったためであると考えられる。また、柔軟なゴム成分を添加したにもかかわらず弾性率が向上していることから結晶構造にも影響を与えている可能性が高い。