星間分子雲における重水素体濃縮機構解明のための新しい量子化学計算手法の開発

开发一种新的量子化学计算方法来阐明星际分子云中氘的富集机制

• 批准号: 22KJ2564
• 负责人: 桑畑 和明
• 金额: $ 3.08万
• 依托单位: Yokohama City University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2023
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2023-03-08 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ2564/
• 关键词: 星間分子雲; 経路積分法; 量子効果; 量子化学; 経路積分; 水素結合

本研究は、星間分子雲で生成される有機物において重水素の割合が異常に多くなる現象（重水素濃縮）を解明するために、氷表面の化学反応における同位体効果を明らかにすることを目的としている。既存のPIMD法では氷表面の計算は計算コストが大き過ぎるために実行困難であった。そこで、本年度は周期境界条件を適用可能な第一原理計算であるVASPと経路積分分子動力学(PIMD)法を連結させるサブルーチンを新たに開発し、氷表面に対するPIMD法の計算を可能にした。この新規PIMD法を用いて、ice VIIからice Xにおける相転移に対して量子効果がどのように働くかを調べた。その結果、核の量子効果が相転移圧力を30 GPa程度下げることが明らかにした。また、ice VIIにおいては量子効果が氷の圧力を下げる働きがあるのに対し、ice Xでは量子効果が圧力を上げることが分かり、結晶相によって量子効果の働きが異なることも明らかになりました。また、新規PIMD法を用いて水における同位体効果解明にも取り組んだ。具体的には、ヒドロニウムイオンを含む水に対してPIMD法を実行し、核の量子効果によって酸素原子間の距離が短縮することが分かりました。これは、水における量子効果が水素結合を強めることを示唆するものです。これらの結果から、新規PIMD法が水・氷における量子効果の解明に有効であることが明らかになりました。星間分子雲における氷は地球上における通常の環境で生成される結晶氷と異なり、水分子の配列が不規則なアモルファス氷である。現在は分子動力学法を用いてアモルファス氷の作成に取り組んでいる。

In this study, the formation of interplanetary molecular clouds in the presence of heavy water in the separation of abnormal phenomena (heavy water concentration) to explain the surface chemical reaction of the isotope effect to clarify the purpose The existing PIMD method is difficult to calculate. This year's periodic boundary conditions are applicable to first-principles calculations, such as VASP and PIMD methods. The new PIMD method is used in the middle, ice VII, ice X, phase shift, quantum effect, phase shift and phase shift. As a result, the nuclear quantum effect of the phase shift pressure level of 30 GPa For example, if the crystal phase is different from the crystal phase, the crystal phase will be different from the crystal phase. The new PIMD method is applied to the analysis of isotopic results. In particular, the PIMD method is implemented in the presence of water, and the distance between the atoms of the nucleus is shortened. The water content of the mixture is very high. The new PIMD method is used to solve quantum problems. Interstellar molecular clouds are formed in the usual environment on Earth, and the arrangement of water molecules is irregular. Now molecular dynamics method is used to create a set of parameters.

项目成果

Quantum effect on NH4+ - H2O cluster by using path integral molecular dynamics

利用路径积分分子动力学研究 NH4 - H2O 团簇的量子效应

• 发表时间: 2021
• 作者: 桑畑和明;伊藤繁和;立川仁典;Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa;Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa
• 通讯作者: Kazuaki Kuwahata and Masanori Tachikawa

経路積分分子動力学法を用いたシュウ酸の解析

路径积分分子动力学法分析草酸

• 发表时间: 2021
• 作者: 桑畑和明;立川仁典
• 通讯作者: 立川仁典

Direct Elucidation of the Vibrationally Averaged Structure of Benzene: A Path Integral Molecular Dynamics Study

直接阐明苯的振动平均结构：路径积分分子动力学研究

• DOI: 10.1021/acs.jpca.2c07197
• 发表时间: 2023
• 期刊: The Journal of Physical Chemistry A
• 作者: Udagawa Taro;Tanaka Hikaru;Hirano Tsuneo;Kuwahata Kazuaki;Tachikawa Masanori;Baba Masaaki;Nagashima Umpei
• 通讯作者: Nagashima Umpei

ミューオニウム化キサンテンチオンのHFCCに対する量子効果

微米化呫吨硫酮对 HFCC 的量子效应

• 发表时间: 2022
• 作者: 桑畑 和明;伊藤 繁和;立川 仁典
• 通讯作者: 立川 仁典

経路積分分子動力学法を用いたミューオニウム化キサンテンチオンの理論研究

路径积分分子动力学方法对微米化呫吨硫磷的理论研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 桑畑 和明;伊藤 繁和;立川 仁典
• 通讯作者: 立川 仁典