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金をベースとした多種合金ナノクラスター触媒の設計と不活性結合の低温での活性化

金基多元合金纳米团簇催化剂设计及低温惰性键活化

基本信息

批准号：
13F03333
负责人：
櫻井英博
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2013
资助国家：
日本
起止时间：
2013-04-26 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

これまでにAu/Pd合金系を用いることにより、不活性結合である炭素ー塩素結合の低温での活性化に成功し、その主な要因が、合金表面上の金とパラジウムの接合面における協同的な酸化的付加過程にあることを明らかにしてきた。また同様の考え方に基づき、さらに不活性な結合である炭素ーフッ素結合の活性化がPd/Pt合金系で実現することを見出し、イソプロピルアルコールを溶媒及び還元剤として用いることで、室温での触媒的脱フッ素化反応を実現した。最終年度の研究では、主としてこの反応機構の解明について詳細な検討を行った。既に本系が通常の水素化脱ハロゲン化反応とは異なり、アルコール水素が水素源となる、いわゆるプロトン化脱ハロゲン化反応であることを実験的に明らかにしていたが、さらなる検討により、イソプロピルアルコールと芳香族フッ化物が金属表面上に共吸着した時にだけ反応が進行することを明らかにした。すなわちどちらの基質が欠けても反応は進行せず、この両者が共に表面に吸着すると、アルコールのOH部分の酸化的付加がパラジウム上で起こり、その近傍の白金上で炭素ーフッ素結合の活性化が進行し、その時の活性化エネルギーが、単独の酸化的付加と比較すると10kcal/mol以上も活性化エネルギーが低下し、室温付近で十分に反応が進行するレベルとなることを初めて明らかにすることができた。以上のように、この非常にユニークな炭素ーフッ素結合の活性化のメカニズムのほぼ全容を明らかにした。

The main reason for the success of activation of the carbon element bond at low temperature in the Au/Pd alloy system is the synergistic acidification of the gold on the alloy surface. In addition, the activation of Pd/Pt alloy system can be realized by solvent and catalyst at room temperature. The final year of the study is to discuss in detail the problems of the anti-corruption mechanism. This is a general process of hydration and demineralization, which is carried out on the surface of aromatic compounds. The substrate is not activated until the surface of the substrate is adsorbed, and the OH portion of the substrate is acidified. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated until the surface of the substrate is adsorbed. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated until the surface of the substrate is adsorbed. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated until the surface of the substrate is adsorbed. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated until the surface of the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the surface of the substrate is activated until the surface of the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the substrate is activated. The activation of the carbon element binding on the substrate is activated until the surface of the substrate Room temperature is close to 10 minutes. The above is a special case of carbon binding and activation.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

櫻井研究室HP

樱井研究所HP

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Gold-based Bimetallic Nanoclusters for Low Temperature C-X Bond Activation

用于低温 C-X 键激活的金基双金属纳米团簇

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
Y. Abe;et al.;(Double Chooz Collaboration);R. N. Dhital
通讯作者：
R. N. Dhital

DOI：
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作者：
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开发用于检测体内氨肽酶 N 活性的超极化分子探针

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
阿部剛士;中澤廣宣;植竹裕太;燒山佑美;櫻井英博;山東信介;齋藤雄太朗・谷田部浩行・田村伊織・近藤洋平・石田涼・関智宏・江口晃弘・高草木洋一・山本和俊・MuraliCKrishna・山東信介
通讯作者：
齋藤雄太朗・谷田部浩行・田村伊織・近藤洋平・石田涼・関智宏・江口晃弘・高草木洋一・山本和俊・MuraliCKrishna・山東信介