Katalytische asymmetrische Cycloadditionen durch Kooperation von harten Lewis-Säuren mit kationischen, basischen oder aciden Funktionen

通过硬路易斯酸与阳离子、碱性或酸性官能团的合作进行催化不对称环加成

基本信息

项目摘要

Synthetische maßgeschneiderte Katalysatoren, bei denen die Aktivierung der Substrate wie in biologischen Systemen durch mehrere kooperative Wechselwirkungen mit ≥ 2 Katalysator- Funktionalitäten erreicht wird, gewinnen in letzter Zeit stark an Bedeutung für die asymmetrische Synthese von komplexen Bausteinen und biologisch aktiven Produkten auf Grund erhöhter Aktivität und Stereoselektivität. In diesem Zusammenhang haben wir kürzlich ein Konzept vorgestellt, bei dem eine Lewis-Säure und ein organisches Ionenpaar miteinander kooperieren. Dabei sind die beiden katalytisch aktiven Zentren über ein chirales Ligandengerüst miteinander verknüpft, so dass hochgeordnete Übergangszustände durchlaufen werden, resultierend in hohen Stereoselektivitäten in der ersten trans-selektiven katalytisch-asymmetrischen β-Lactonsynthese ausgehend von aliphatischen Aldehyden. Im Rahmen dieses Antrags wird der Ausbau und die synthetische Nutzung dieses Konzepts zur Herstellung bioaktiver Verbindungen (z.B. Orlistat) und die Erweiterung auf andere Cycloadditionstypen, Varianten von formalen [4+2]- bzw. [3+2]-Cycloadditionen, vorgeschlagen. Weiterhin soll das modulare Katalysator-Design genutzt werden für Bimetall- und Lewis-Säure/Base Katalysatoren auf N-heterocyclischer Carben-Basis.
Synthetische maßgeschneiderte Katalysatoren, bei denen die Aktivierung der Substrate wie in biologischen Systemen durch mehrere cooperoperative wehselwirkungen mit≥2 katysator - Funktionalitäten erreicht wend, gewinnen in letzter Zeit stark and Bedeutung f<e:1>不对称Synthese von komplexen bausteen und biologisch aktiven Produkten auf Grund erhöhter Aktivität and Stereoselektivität。[3][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1]。大北sind die beiden katalytisch aktiven Zentren ber ein chirales ligandengerst miteinander verkn<e:1> pft, so dass hochgeordnete Übergangszustände durchlaufen werden, resultiend in hohen Stereoselektivitäten in der ersten trans- selektische -asymmetrischen β- lactonsynthesis these ausgehend von脂肪酸酯醛。[4][2][1][3][1][3][1][3][4][3][4][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6][6]。][3 + 2] -Cycloadditionen vorgeschlagen。weiterin soladas模块化催化装置-设计genutzt werden <s:1>双金属-和Lewis-Säure/碱催化装置n-杂环碳基。

项目成果

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