Magnetic field- and temperature- responsive smart hybrid materials with rheology control: interplay between magnetic nanoparticles and a physical gel network in AC, DC and AC+DC fields probed by high frequency SANS

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Ferrohydrogele, mit magnetischen Nanopartikeln (MNPs) in einer selbstaggregierten Gelmatrix werden als typische multiskalige responsive Hybridmaterialien untersucht. Ziel ist es, das Wechselspiel zwischen MNP und selbstaggregiertem Netzwerk im AC und/oder DC magnetischem Feld zu untersuchen, um damit die makroskopische Rheologie zu kontrollieren. Bisher wurden niedermolekulare Gelatoren untersucht, die über hydrophobe Wechselwirkungen und H-Brücken Aggregate bilden. MNPs sollten sich an den Netzwerkknoten anreichern, wobei wir hier monodisperse Ferrit MNPs (Fe3O4, CoFe2O4, MnxZn1-xFe2O4) mit einer Silikahülle einsetzen, die die Partikel biokompatibel macht und eine variierbare Oberflächenladung ermöglicht, wodurch die kolloidale Stabilität erhöht und eine Agglomeration der MNPs unterdrückt wird. Die Hauptmethode ist die Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS), wobei ein AC und/oder DC Magnetfeld angelegt wird. SANS ist besonders geeignet für solche komplexen Kompositmaterialien, da es den nm-Bereich statisch (Fibrillen, Partikel) und dynamisch (Übergangsstrukturen; Néel und Brown`sche Relaxation; TISANE mit 0.1 ms Auflösung) abdeckt, Information über die einzelnen Komponenten mit Hilfe selektiver Kontrastvariation erhältlich ist sowie magnetische Domänen mit polarisierten Neutronen beobachtbar sind. Das Ergebnis der SANS Messungen wird mit den rheologischen und magnetorheologischen Daten korreliert. Der Einfluss des Partikeleinbaus in das Gel wird mit Hilfe von Lichtstreuung, FCS und Röntgenkorrelationsspektroskopie (XPCS) untersucht. Cryo-TEM und AFM komplementieren dann eine vollständige Beschreibung der Hybridmaterialien. Dabei sind die systematisch zu variierenden Parameter: Steifheit der Gelmatrix, Adhäsionsstärke der MNP/Netzknoten (gesteuert über Wahl des Gelbildners und Art der MNP Funktionalisierung), Maschenweite, Dicht der Knotenpunkte (Konzentration von Gelbildner und MNP). Unterschiedliche Ergebnisse werden erwartet als Funktion der Stärke und Zahl der Verknüpfung und in Abhängigkeit von Feldstärke und Frequenz, wobei Rotation und Translation der MNP kontrolliert werden. Hier warden lokales Aufheizen über MNPs im AC Feld sowie thixotrope Effekte berücksichtigt. Gele mit einer Übergangstemperatur in der Nähe der Raumtemperatur erlauben den Wechsel zwischen Sol- und Gelzustand, wodurch die Temperatur als zusätzlicher Stimulus integriert werden kann. Damit sollten sich in einem externen Magnetfeld eingestellte Strukturen fixieren lassen, wodurch man System mit reversiblem Gedächtnis für Struktur und magnetische Eigenschaften erhalten lassen. Hier soll der relevante Parameterbereich speziell mit Hilfe von SANS untersucht werden, um somit eine konsistente Beschreibung der Beziehung zwischen Matrix und Materialeigenschaften zu erhalten. Diese Information ist dann essentiell um Ferrogele für unterschiedliche Anwendungen versatiler magnetisch responsiver Materialien (wie Aktuatorens, künstliche Muskel, Sensoren etc.) zu erarbeiten.