Real-time reaction dynamics of micro-solvated clusters by direct ab initio MD method

点击翻译按钮获取中文摘要

溶媒は分子の化学反応速度に大きな影響を与える。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からなるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を、微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。特に、光照射後の反応を実時間で追尾することにより、微視的溶媒和の効果を理論的に予測した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。(1) 過酸化水素(H2O2)の光化学反応への微視的溶媒和の効果：H2O2は、安全かつ効率の良い水素キャリアである。H2O2を触媒と反応させることにより、容易にH2を取り出すことが出来る。本研究では、H2O2の光化学反応（イオン化反応）への微視的溶媒和の効果を、ダイレクトAIMD法により研究した。研究対象として、１－６個の水分子に溶媒和されたH2O2を用いた。その結果、イオン化後、水素結合鎖に沿って極めて早いプロトン移動が起こることが分かった。この現象は、酸化グラフェン電池中のプロトン移動のモデルとなることが示された。(2) 安価なナトリウム(Na)を用いた水素の貯蔵機能を持つ分子デバイスの理論設計：クリーンなエネルギーである水素を効率よく貯蔵する分子素子を開発することは、近い将来のエネルギー問題を解決する上で重要である。水素貯蔵デバイスは、少数の水素分子が微視的溶媒和した分子素子に相当する。本研究では、グラフェン表面に吸着させたNaが、効率の良い水素貯蔵デバイスであることを理論的に明らかにした。また、Naの貯蔵効率は、リチウムよりも大きいことを明らかにした。