Real-time reaction dynamics of micro-solvated clusters by direct ab initio MD method

通过直接从头MD方法研究微溶剂化团簇的实时反应动力学

• 批准号: 21K04973
• 负责人: 田地川 浩人
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04973/
• 关键词: 光誘起反応; 光イオン化反応; 理論反応設計; 電子捕捉反応; DNA損傷; 理論分子設計; 光劣化; プロトン移動; 溶媒効果

溶媒は分子の化学反応速度に大きな影響を与える。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からなるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を、微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。特に、光照射後の反応を実時間で追尾することにより、微視的溶媒和の効果を理論的に予測した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。(1) 過酸化水素(H2O2)の光化学反応への微視的溶媒和の効果：H2O2は、安全かつ効率の良い水素キャリアである。H2O2を触媒と反応させることにより、容易にH2を取り出すことが出来る。本研究では、H2O2の光化学反応（イオン化反応）への微視的溶媒和の効果を、ダイレクトAIMD法により研究した。研究対象として、１－６個の水分子に溶媒和されたH2O2を用いた。その結果、イオン化後、水素結合鎖に沿って極めて早いプロトン移動が起こることが分かった。この現象は、酸化グラフェン電池中のプロトン移動のモデルとなることが示された。(2) 安価なナトリウム(Na)を用いた水素の貯蔵機能を持つ分子デバイスの理論設計：クリーンなエネルギーである水素を効率よく貯蔵する分子素子を開発することは、近い将来のエネルギー問題を解決する上で重要である。水素貯蔵デバイスは、少数の水素分子が微視的溶媒和した分子素子に相当する。本研究では、グラフェン表面に吸着させたNaが、効率の良い水素貯蔵デバイスであることを理論的に明らかにした。また、Naの貯蔵効率は、リチウムよりも大きいことを明らかにした。

The chemical reaction speed of the solvent <s:1> molecule <s:1> is に and the large な な influence を and える. Micro depending on the solvent and ク ラ ス タ ー は, minority の solvent molecules に よ っ て in り 囲 ま れ た molecular か ら な る ク ラ ス タ ー で あ り, solute の weeks り の solvent を part に り cutting out し た ナ ノ ス ケ ー ル の solution と い え る. This research topic で は, ダ イ レ ク ト · ア ブ イ ニ シ オ molecular dynamics method (AIMD) を, micro depending on the solvent and ク ラ ス タ ー within で の anti 応 ダ イ ナ ミ ク ス の theory explain に 応 with し た. The characteristics are に, the <s:1> anti-応 を real time after light irradiation is で, the repursuit is する とによ とによ に, the solvent of microvision and the に pretest results of the を theory are た. For the current year, テ and the following テ 2テ テ に に な て て て て て て detailed な calculation を lines った. (1) water acidification passes element (H2O2) の photochemical anti 応 へ の micro depending on the solvent and の unseen fruit: H2O2 は, safety か つ good working rate の い water element キ ャ リ ア で あ る. H2O2 を catalyst と anti 応 さ せ る こ と に よ り, easy to take り に H2 を す こ と が る. This study で は, H2O2 の photochemical 応 (イ オ ン anti 応) へ の micro depending on the solvent and の unseen fruit を, ダ イ レ ク ト AIMD method に よ り research し た. The research subjects are と て て, 1-6 <s:1> water molecules に solvent and されたH2O2を with された た. そ の results, イ オ ン after and water element combination lock に along っ て extremely め て early い プ ロ ト ン mobile が こ る こ と が points か っ た. The <s:1> となる phenomenon, acidification グラフェ, <s:1> プロト movement <s:1> モデ となる となる とが とが in <s:1> batteries indicate された. (2) Ann 価 な ナ ト リ ウ ム (Na) を い た water element の 蔵 storage function を hold つ molecular デ バ イ ス の theory design: ク リ ー ン な エ ネ ル ギ ー で あ る water element を sharper rate よ く storage 蔵 す る molecular subtype eumelanin を open 発 す る こ と は, nearly い future の エ ネ ル ギ ー を solve す る で important で あ る. Hydroquinone storage デバ ス ス ス, a few <s:1> hydroquinone molecules が micronutrients, and <s:1> た molecular molecules に are equivalent to する. This study で は, グ ラ フ ェ に ン surface sorption さ せ た Na が, good working rate の い water storage 蔵 デ バ イ ス で あ る こ と を theory に Ming ら か に し た. Youdaoplaceholder0, Na <s:1> storage efficiency また, リチウムよ large とを また とを とを Ming ら に に た.

项目成果

Theoretical study on curvature of carbon materials and efficiency of radical addition reactions

碳材料曲率与自由基加成反应效率的理论研究

• 发表时间: 2023
• 作者: Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata;Hiroshi Kawabata, Tetsuji Iyama, Hiroto Tachikawa
• 通讯作者: Hiroshi Kawabata, Tetsuji Iyama, Hiroto Tachikawa

Linkoping University(スウェーデン)

林雪平大学（瑞典）

Molecular design of high density hydrogen storage devices: A DFT approach

高密度储氢装置的分子设计：DFT 方法

• 发表时间: 2023
• 作者: Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata
• 通讯作者: Hiroshi Kawabata

リチウムをドープしたグラフェンの水素貯蔵メカニズムの理論解明

锂掺杂石墨烯储氢机理的理论阐明

• 发表时间: 2021
• 作者: 村上拓馬;玉村修司;上野晃生;玉澤聡;猪股英紀;木山保;五十嵐敏文;金子勝比古;丸井敦尚;井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人
• 通讯作者: 井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人

シリンドリカルフラーレン表面のラジカル付加反応の位置依存性

圆柱形富勒烯表面自由基加成反应的位置依赖性

• 发表时间: 2021
• 作者: Jin Shimada;Yuta Takaoka;Takahiro Ueda;Atsushi Tani;Takeshi Sugahara*;Katsuhiko Tsunashima**;Hirohisa Yamada;Takayuki Hirai;川畑弘, 田地川浩人
• 通讯作者: 川畑弘, 田地川浩人