Real-time reaction dynamics of micro-solvated clusters by direct ab initio MD method

通过直接从头MD方法研究微溶剂化团簇的实时反应动力学

基本信息

批准号：
21K04973
负责人：
田地川浩人
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

溶媒は分子の化学反応速度に大きな影響を与える。微視的溶媒和クラスターは、少数の溶媒分子によって取り囲まれた分子からなるクラスターであり、溶質の周りの溶媒を部分的に切り出したナノスケールの溶液といえる。本研究課題では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学（AIMD）法を、微視的溶媒和クラスター内での反応ダイナミクスの理論解明に応用した。特に、光照射後の反応を実時間で追尾することにより、微視的溶媒和の効果を理論的に予測した。本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。(1) 過酸化水素(H2O2)の光化学反応への微視的溶媒和の効果：H2O2は、安全かつ効率の良い水素キャリアである。H2O2を触媒と反応させることにより、容易にH2を取り出すことが出来る。本研究では、H2O2の光化学反応（イオン化反応）への微視的溶媒和の効果を、ダイレクトAIMD法により研究した。研究対象として、１－６個の水分子に溶媒和されたH2O2を用いた。その結果、イオン化後、水素結合鎖に沿って極めて早いプロトン移動が起こることが分かった。この現象は、酸化グラフェン電池中のプロトン移動のモデルとなることが示された。(2) 安価なナトリウム(Na)を用いた水素の貯蔵機能を持つ分子デバイスの理論設計：クリーンなエネルギーである水素を効率よく貯蔵する分子素子を開発することは、近い将来のエネルギー問題を解決する上で重要である。水素貯蔵デバイスは、少数の水素分子が微視的溶媒和した分子素子に相当する。本研究では、グラフェン表面に吸着させたNaが、効率の良い水素貯蔵デバイスであることを理論的に明らかにした。また、Naの貯蔵効率は、リチウムよりも大きいことを明らかにした。

溶剂对分子的化学反应速率具有重大影响。显微镜溶剂化簇是一个被少数溶剂分子包围的分子簇，可以说是一种纳米级溶液，其中溶质周围的溶剂被部分切断。在本研究主题中，将直接的Abuinitio分子动力学（AIMD）方法应用于显微镜溶剂化簇中的反应动力学理论。特别是，理论上通过实时跟踪反应来预测微观溶剂化的效果。今年，对以下两个主题进行了详细的计算：（1）微观溶剂化对过氧化氢的光化学反应的影响（H2O2）：H2O2是一种安全有效的氢载体。通过与催化剂反应H2O2可以轻松提取H2。在这项研究中，通过直接AIMD方法研究了微观溶剂化对H2O2光化学反应（电离反应）的影响。作为研究对象，使用了溶于1-6个水分子的H2O2。结果，发现在电离后沿氢键链的质子转移极快。该现象已被证明是石墨烯氧化物电池中质子转移的模型。（2）使用廉价钠（NA）使用氢存储功能的分子设备的理论设计：开发有效存储清洁能量的氢气的分子设备对于在不久的将来解决能量问题很重要。氢存储装置对应于一个分子装置，其中少量的氢分子是显微镜溶剂化的。在这项研究中，我们从理论上揭示了在石墨烯表面吸附的钠是有效的氢存储装置。它还表明，NA的存储效率大于锂的储存效率。

项目成果

期刊论文数量（33）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Theoretical study on curvature of carbon materials and efficiency of radical addition reactions

碳材料曲率与自由基加成反应效率的理论研究

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata;Hiroshi Kawabata,　Tetsuji Iyama,　Hiroto Tachikawa
通讯作者：
Hiroshi Kawabata,　Tetsuji Iyama,　Hiroto Tachikawa

Linkoping University(スウェーデン)

林雪平大学（瑞典）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Molecular design of high density hydrogen storage devices: A DFT approach

高密度储氢装置的分子设计：DFT 方法

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Hiroto Tachikawa ; Tetsuji Iyama; Hiroshi Kawabata
通讯作者：
Hiroshi Kawabata

リチウムをドープしたグラフェンの水素貯蔵メカニズムの理論解明

锂掺杂石墨烯储氢机理的理论阐明

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
村上拓馬;玉村修司;上野晃生;玉澤聡;猪股英紀;木山保;五十嵐敏文;金子勝比古;丸井敦尚;井山哲二,　川畑弘,　田地川浩人
通讯作者：
井山哲二,　川畑弘,　田地川浩人

シリンドリカルフラーレン表面のラジカル付加反応の位置依存性

圆柱形富勒烯表面自由基加成反应的位置依赖性

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Jin Shimada;Yuta Takaoka;Takahiro Ueda;Atsushi Tani;Takeshi Sugahara*;Katsuhiko Tsunashima**;Hirohisa Yamada;Takayuki Hirai;川畑弘,　田地川浩人
通讯作者：
川畑弘,　田地川浩人