Design of 2D heterostructures by crystal growth

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我々はこれまで、Cu基板上で、グラフェンと六方晶窒化ホウ素（hBN）を化学気相成長（CVD）させる順序によって、それらの横型と縦型のヘテロ構造を作り分けられることを実験的に示し、その起源が、エッジが水素原子で終端されているかどうかの違いにあることを理論的に解明した。ただし、同様の水素雰囲気下にあるにもかかわらず、エッジ構造に差が出る理由は未解明であった。そこで、第一原理計算に基づきエッジへの水素原子の吸着エネルギーをグラフェンとhBNで比較した。その結果、エネルギー差はファンデルワールス力補正に依存するものの、グラフェン/金属系で広く用いられている補正によって、hBNがグラフェンに比べ水素終端されやすいことが確認された。また、均一な縦型ヘテロ構造の作製への課題となっていたグラフェン成長中のhBNのエッチングを、炭素源ガスとしてCH4の代わりにC2H4を用いることで回避できることを示した。ただし、グラフェンの結晶性がCH4を用いた場合に比べ劣化したため、今後、成長条件の最適化が必要である。絶縁体基板上に2Dヘテロ構造をCVD法で直接成長させるための第一歩として、さまざまな面方位（c面、a面、m面、r面）のサファイア上にグラフェンを直接成長させ、構造と物性を比較した。4種類のサファイア上に成長させたグラフェンはすべて単層で多結晶状態にあったが、その結晶粒サイズは面方位に依存し、m面が最大で、c面が最小であった。この結果は、m面上に成長させたグラフェンが最も高いキャリア移動度を示したこととも整合する。次に、ｃ面とm面上に成長させたグラフェンの成長時間依存性から、それらの成長機構が大きく異なり、ｃ面上ではグラフェン島が徐々に拡大し基板全面を覆いつくす一方、m面上では短時間でグラフェンが基板全面を覆いつくした後、単層のまま結晶粒が拡大することを明らかにした。