蛋白質の分子進化に関するエネルギー準位統計を用いたペプチドの網羅的解析

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トリペプチドに関する分子動力学と量子化学計算を実行し、電子状態の網羅的な解析を行なった。特にエネルギー準位統計を定量的に解析した。水媒質中のトリペプチドの立体構造を分子動力学法によりサンプリングを行い、熱運動等の動的情報を含む立体構造のライブラリを作成した。これらの異なる立体構造毎に第一原理的な量子化学計算を実行し、分子軌道とそのエネルギーを数値的に計算した。これらの情報からアンフォールディングされたエネルギー間隔を計算し、個々のトリペプチドについて準位統計を求めた。計算が終了したトリペプチドは、分子量の小さい方から約200種類である。これらの物質についても、最高非占有軌道以上のエネルギーについては臨界準位統計となり、最低占有軌道以下のエネルギーについては、アミノ酸単体やジペプチドよりも統計分布が滑らかになるものの、依然として分子種に大きく依存する準位統計を得た。これらの計算が終了したトリペプチドの範囲内ではガウス型直交集団に近い臨界準位統計であることが結論された。アミノ酸、ジペプチドの大半、低分子量のトリペプチドの計算には関数系cc-pVQZを用いていたが、トリペプチドよりも分子量の大きいオリゴペプチドでは計算ができなくなる。計算コストのかからない関数系を網羅的に試すことにより、準位統計の関数系の依存性を検討した。高分子のエネルギー準位統計の比較対象として、炭化水素鎖についても上記と全く同じ手順によりエネルギー準位統計を計算した。炭化水素鎖の伸長とともに、準位統計がガウス型直交集団に近い臨界統計からポアソン統計に近い臨界統計へ漸近するという結果を得た。この振る舞いは、計算が終了したオリゴペプチドとは異なっている。オリゴペプチドについても残基数の増加とともに統計性が変化する可能性が示唆される。