Study on the photoelectrochemical process for the conversion of small molecules in the gas phase by controlling the active species

控制活性物种气相小分子转化的光电化学过程研究

基本信息

项目摘要

全固体型の光電気化学システムを用いて、水蒸気供給による水の光電解反応およびメタンの光電解反応の開発を継続して行った。電極材料としては、開発した酸化タングステンやチタンドープ酸化鉄などの多孔性半導体電極の光電解反応特性を調べた。チタンドープ酸化鉄電極では、2段間の加熱処理で電子密度を制御することによって光電流が向上することを示した。また、多孔質のチタン繊維を電極基材にすると、従来の平板形状の基材を使ったときより、高い光電流値を得られることを示した。これはチタン繊維の表面積が大きいために、酸化鉄の担持量を増やしても励起電子の移動距離を短く保てることに起因する。水蒸気およびメタンの光電解反応において、半導体の種類によって生成物の選択性やイオノマーの分解挙動が変化することを明らかにしてきた。活性種としてヒドロキシラジカルの関与が示唆されるため、電子スピン共鳴(ESR)によるラジカル種の分析を目指した。ニトロン化合物をトラップ剤とするスピントラップ法を用いて、光照射によって生成したラジカルを評価するためのフローセルESRシステムを構築した。気相光電解反応では、活性(光電変換効率)、反応選択性、寿命の3つの指標について性能の改善を目的として、材料の特性を評価した。また、印加電圧・光強度・水蒸気分圧・メタン分圧・反応温度などの反応条件が性能に及ぼす影響を引き続き調査した。光電解反応のモデルとして、光触媒反応によるメタン転換反応についても検討を進めた。酸化ガリウム光触媒を中心に検討を進めたところ、助触媒としての担持金属粒子の種類によって反応性が変化することがわかった。この光触媒反応においてヒドロキシラジカルの生成量と反応選択性の相間を調べることで、反応機構を明らかとし、活性種制御のための理解を深めた。
All solid-state photoelectrochemical systems are used in the development of photoelectrolytic reactions of water and water vapor supply. The electrode material can be used to adjust the photoelectrolytic reflection characteristics of porous semiconductor electrodes. Heat treatment between the two stages of the acidified iron electrode results in electron density control and photocurrent control. The porous substrate has a flat surface and a high photocurrent. The reason for this is that the surface area of iron particles increases, the amount of iron particles supported increases, and the movement distance of excited electrons decreases. Water vapor deposition, photoelectrolysis, and the selectivity of the product. Active species analysis is directed to electron resonance (ESR) analysis. We have built a comprehensive ESR system for evaluating the properties of nitron-based compounds that can be used in the desktop method and generated under light irradiation. Phase photoelectric conversion, activity (photoelectric conversion efficiency), selectivity, lifetime of the three indicators of performance improvement, evaluation of material characteristics Investigation on the influence of temperature, voltage, light intensity, water vapor pressure, temperature and reaction conditions on performance Photoelectrolytic reaction, photocatalyst reaction, etc. Acidification of the photocatalyst center is discussed in detail in terms of the type of supported metal particles and the properties of the catalyst. The reaction mechanism of photocatalyst is discussed in detail.

项目成果

期刊论文数量(29)
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Hydroxyl Radical Formation on Metal-Loaded Ga2O3 Photocatalysts for Dehydrogenative Coupling of Methane to Ethane with Water
  • DOI:
    10.1021/acs.energyfuels.2c00401
  • 发表时间:
    2022-05
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Fumiaki Amano;Mizuki Ishimaru
  • 通讯作者:
    Fumiaki Amano;Mizuki Ishimaru
半導体光触媒表面上での水分子を介したメタンの活性化
通过半导体光催化表面上的水分子活化甲烷
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Halim Harry H.;Morikawa Yoshitada;天野史章・中山智志・別府孝介
  • 通讯作者:
    天野史章・中山智志・別府孝介
ガス拡散半導体電極の開発と光電気化学的な水蒸気分解による水素製造
气体扩散半导体电极的开发及光电化学水蒸气分解制氢
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    天野史章
  • 通讯作者:
    天野史章
A Macroporous-Structured WO3/Mo-Doped BiVO4 Photoanode for Vapor-Fed Water Splitting under Visible Light Irradiation
  • DOI:
    10.1021/acssuschemeng.0c02331
  • 发表时间:
    2020-06-29
  • 期刊:
  • 影响因子:
    8.4
  • 作者:
    Chau Xuan Minh Ta;Akamoto, Chiho;Amano, Fumiaki
  • 通讯作者:
    Amano, Fumiaki
酸化物光触媒の設計と光電解プロセスへの応用
氧化物光催化剂的设计及其在光电解过程中的应用
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    不動愛理;田中淳皓;古南博;天野史章
  • 通讯作者:
    天野史章
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  • 资助金额:
    $ 11.65万
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