Mechanism of charge recombination in TiO2 photocatalysts studied by multi-functional transient absorption technique

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本年度は下記の①から④について検討を行った。①「電荷再結合反応に対する吸着酸素の効果」昨年度見出した吸着酸素の効果について詳細な計測を行い、表面電荷の影響を考慮したモデルの構築を行った。このモデルの視点はこれまで多くの矛盾した研究結果が報告されていた状況を統一的に扱うことができる糸口になると考えている。詳細を論文にまとめ、現在J.Phys.Chem.Cに投稿中である。②「マイクロ波過渡吸収装置の改良」①で述べたように電荷再結合反応が吸着酸素に大きく影響を受けることを可視域の過渡吸収測定から見出した。この現象をより深く理解するためにマイクロ波領域での過渡吸収測定が必要と考え、これまで用いていたマイクロ波共振器を改良し、真空も含め、各種ガス雰囲気を制御できる測定チャンバーを制作した。これを用いて酸素効果について検討を進めている。③「テラヘルツ領域の計測」昨年度構築した光学系をもとに時間分解計測について検討を始めた。思っていたよりもテラヘルツ検出器からの信号が微弱であったが、これまで開発してきた信号検出系、計測プログラムを改良して大きな信号強度を持つInPについて過渡吸収の計測に成功した。今後は感度の向上を目指して改良を進めていく。④「発光計測」昨年度から過渡吸収と相補的な情報を得ることができる発光測定も併せて行っている。発光スペクトルと収率については系統的にまとめてJ.Phys.Chem.Cに論文発表を行った。またアメリカ化学会で1日に１報だけ選ばれる注目論文（Editors'Choice）に採択された。発光計測については時間分解計測を進めており、過渡吸収と時間領域を合わせて比べることができる系統的な計測を進めていく。