酸素原子供給型非自己維持直流放電プラズマによる高効率窒素固定の機構解明

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本研究では，プラズマ中の換算電界制御により，大量の高振動準位窒素N2(v)を酸素原子Oと反応させるゼルドビッチ機構を活用する，高効率プラズマ窒素固定の実現を目的とした．プラズマ生成用パルス電圧に直流低電圧を重畳する非自己維持直流放電プラズマを用いてプラズマ中の換算電界を制御する実験を行い，以下の成果を得た．1. 振動励起窒素N2(v)の選択的生成：前年度までに，非自己維持直流放電プラズマ中の換算電界や繰り返しパルス周波数の制御により，回転温度上昇を約100 Kに抑えつつ振動温度上昇約1000 Kを実現可能な実験条件を見出した. 今年度は振動励起窒素N2(v)の高準位観測を重点的に行い，レーザーラマン分光法により得られたスペクトルにおいて振動準位v=13までの観測に成功した．振動準位v>11の実験的観測は，ゼルドビッチ機構を活用した窒素固定反応を議論できる直接的情報であり，本研究の重要なマイルストーンの達成である．窒素プラズマ中の換算電界制御の効果として，回転温度を低く保ちながら高振動準位の選択的生成を実証する初めての成果を得た．2. 振動励起窒素N2(v)の空間的・時間的な挙動の検討：前年度までに開発した振動緩和モデルに加え新たに流体モデルを構築することにより，振動励起窒素N2(v)の空間的・時間的な挙動を検討した．実験における放電後の時間減衰が，N2(v)の緩和過程や反応ではない流体的特性による影響の示唆から，大部分が放電部下流へ輸送されるという洞察が得られ，窒素固定のための反応炉構築に向けた重要な知見が得られた．以上のことから，非自己維持直流放電を用いた振動励起窒素プラズマにおける，顕著な実験的成果と現象を説明できるモデル化計算手法を実現した．さらに，本研究の非自己維持直流放電プラズマは，振動励起窒素を活用した高効率プラズマ窒素固定研究のモデル構築・検証が可能なプラットフォームとなることを示す結果となった．