近接場分光法による素励起の波動関数のイメージング

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本年度は,貴金属ナノ微粒子とその集合体に関する近接場分光イメージングを継続して行った。ナノロッドやナノプレートの長波長領域におけるプラズモン共鳴を実測する目的で,近赤外域の分光測定系を完成させ,試料測定を開始したが,これに関して新たな情報を得るには至っていない。今後解析を進め,アスペクト比の大きな金属ナノ微粒子のプラズモン共鳴に関して詳細な議論が可能になるものと考えている。球状金ナノ微粒子の凝集構造に関して,昨年度に引き続き増強電場の空間分布の近接場イメージングを行った。微粒子間空隙に増強電場が集中し,ラマン活性も同じ部位に集中していることをイメージングにより明確にし,プラズモン共鳴による表面増強ラマン散乱の機構についての実験的な根拠を与えることができた。また,微粒子を二次元的に最密充填構造で敷き詰めた試料についても増強電場のイメージングを行い,充填構造の欠陥部位で電場の増強とラマン活性が顕著になるなど,これまでに全く知られていなかった特性が明らかとなりつつある。外部との共同研究により,電子ビームリソグラフィーの技術によって基板上に作成した,設計された構造を持つ金属ナノ構造体に関するプラズモンモードの観測に着手している。現在までに,これらの構造体に関してもプラズモンモードの観測が可能なこと,二光子励起確率像では多結晶状態であることを反映してやや不均一性の大きなイメージが見られることを確認している。ディスク状の構造体については,偏光を規定した近接場透過イメージにおいて,極めて特異なモードのイメージが得られることが明らかとなり,現在解析を進めている。