極微構造における素励起の時空間コヒーレンスの起高時間分解近接場分光

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本研究の最終的な目標は,近接場で極めて高い時間分解能の超高速測定を行い,素励起の時空間コヒーレンスに関る現象を追跡することである。そのために,近接場プローブに用いられている光ファイバーで問題となる群遅延分散を補償する光学系を開発し,二十フェムト秒を切る時間分解能の実現を目指した。分散補償光学系のハードウェアと最適化アルゴリズムの計算ソフトウェアの開発は終了したが,それらのインターフェース部分の構築に手間取っており,未だ近接場における超高速測定への適用に至っていない。しかし完成は時間の問題で,間もなく目標とする超高速測定が可能になると考えている。球状金ナノ微粒子の凝集構造に関して,昨年度に引き続き増強電場の空間分布の近接場イメージングを行った。微粒子間空隙に増強電場が集中し,ラマン活性も同じ部位に集中していることをイメージングにより明確にし,プラズモン共鳴による表面増強ラマン散乱の機構についての実験的な根拠を与えることができた。また,微粒子を二次元的に最密充填構造で敷き詰めた試料についても増強電場のイメージングを行い,充填構造の欠陥部位で電場の増強とラマン活性が顕著になるなど,これまでに全く知られていなかった特性が明らかとなりつつある。球,ロッド,プレート,凝集体等,様々なナノ構造を持つ金微粒子の近傍における電場増強とその空間分布を近接場二光子励起像により検討した。また微粒子周辺の色素分子からの発光に対する,それらのナノ構造の影響を検討した。発光の増強は微粒子の形状と凝集状態を顕著に反映することを明らかにした。